基于分子水平的华北典型区域大气气溶胶棕碳化学组成及光学特性研究

Brown carbon (BrC) is a class of organic carbon with chromophore in its molecular composition. It also affects human health due to the toxicity of certain species. However, due to its multiple sources, complex compositions and various spatial-temporal distributions, as well as the scarcity of effective detection methods, it is still difficult to quantitatively evaluate and estimate the environmental effects of BrC. In this study, HPLC, UV-Vis spectrophotometer and high resolution mass spectrometry associated with different mass spectrometry ionization techniques are combined to establish a set of effective technique in determination of BrC in atmospheric particulate matter during the typical pollution process in urban and background area of North China. The types of BrC chromophore, carbon skeleton structure and size distribution are analyzed, and the relationship between BrC composition and light absorption properties will be investigated. Combined with principal components and emission sources of BrC in North China, we will provide accurate data sets of BrC types and related physical and chemical properties for Regional Climate Modeling and health effects assessment.

棕碳（BrC）是分子组成中含有发色团的一类有机碳，可通过对紫外-可见光的强烈吸收影响大气辐射平衡；也因其某些物种的毒性而影响人类健康。但因其来源、组成和时空分布十分复杂，又缺乏基础的定量分析检测方法研究，因而对BrC的环境健康效应仍难以定量评价和预估。本研究拟采用高效液相色谱预分离、紫外吸收和高分辨质谱检测相结合，并配以不同的质谱电离技术，建立一套适用于我国华北典型城市和背景区域污染过程大气颗粒物中BrC的观测方法；剖析华北区BrC发色官能团种类、碳骨架结构和粒径分布特征，并量化其与吸光特性的关系；确定BrC主成分并进行源解析，认知华北区BrC 主要排放源及其对区域颗粒物BrC的贡献量。为区域气候模式模拟及健康效应研究，提供准确的BrC种类及相关理化特性数据集。

棕碳（BrC）是分子组成中含有发色团的一类有机碳，可通过对紫外-可见光的强烈吸收影响大气辐射平衡；也因其某些物种的毒性而影响人类健康。但因其来源、组成和时空分布十分复杂，又缺乏基础的定量分析检测方法研究，因而对BrC的环境健康效应仍难以定量评价和预估。因此，从分子水平研究棕碳的化学组成，研究不同官能团的吸光特性及吸光能力，对准确评估棕碳的辐射强迫和气候变化具有重要意义。本项目利用UPLC-DAD-Q-TOF MS获取的高分辨质谱碎片信息，结合开源数据库，以母离子精确质量数、母离子精确同位素分布和碎片离子精确质量数这三种定性信息，共注释了173个高度可信的棕碳化合物结构，并筛选出响应值较高的两类成分，建立了快速定性定量方法，并将该方法应用于在华北典型区域采集的大气细粒子样品中，定量分析了华北不同区域大气颗粒物中棕碳化合物的污染特征、光学性质及对棕碳吸光度的贡献特征。结合颗粒物其他化学成分，对棕碳的来源进行解析，发现化石燃料燃烧，生物质燃烧及二次转化是棕碳的重要来源。该研究将对拓宽有机气溶胶识别范围、重构有机气溶胶消光贡献及全球气候模型参数修正奠定坚实的理论基础和技术支撑。