三维结构Pt/TNTs/GAs的光热效应探析及NOx的光催化-热催化降解机理研究

Low-concentration NOx is one of the typical air pollutants in the city semi-colsed spaces and buildings, which lead to the serious local-air pollutions. Recently, the photocatalyst for the removal of Low-concentration NOx commonly faced many drawbacks, such as low removal efficiency, narrow available spectra and deactivation of NO3-. Aiming to solve these problems, we fabricate the three dimensional graphene aerosol (GAs) by hydrothermal method, and dope one dimensional titania nanotubes and Pt nanoparticles on the three dimensional GAs. Finally, three dimensional Pt/TNTs/GAs photocatalysts are synthesized for the removal of NOx. Based on the results of structural characterization and physicochemical property, the relationship between catalysts microstructure and photocatalytic activity will be established. Considering the results of light absorption characteristics, transfer and transportation behaviors of photo-induced charge carriers and trapping of reactive radicals, the visible-light photo-activity enhancement mechanism for the LSPR effect will be revealed. Observing the degradation process of NOx under infrared-light catalytic mode, thermal catalytic mode and simulated sunlight catalytic mode, the photocatalytic & thermal catalytic degradation mechanism of NOx on Pt/TNTs/GAs photocatalyst will be proposed. The research results will also enrich the theory for the removal of Low-concentration NOx.

低浓度NOx是城市半封闭空间和建筑物内的典型污染物之一，造成了严重的局部空气质量恶化。针对低浓度NOx光催化技术中存在的脱除效率低、可利用光谱范围窄、易失活等问题，本申请采用水热法构建三维结构的纳米石墨烯气溶胶，随后将一维结构的TiO2纳米管负载于GAs的三维骨架上，再负载具有LSPR效应的Pt纳米颗粒，形成Pt/TNTs/GAs三维结构光催化剂用于低浓度NOx的光催化脱除。结合微观形貌和物化性能分析，明晰石墨烯气溶胶的三维结构和脱硝活性之间的关联机制；研究禁带结构、光吸收特性、载流子迁移转化过程和活性物种俘获特性，探明LSPR效应对可见光光催化过程的影响机制；通过产热性能、热导率以及热扫描电镜观测，明确光热效应对整体催化反应的推动程度。研究红外光催化、热催化以及全光光催化模式下NOx降解反应历程，提出三维结构Pt/TNTs/GAs 光催化剂表面的NOx光-热协同催化降解机理。

低浓度NOx是城市半封闭空间和建筑物内的典型污染物之一，造成了严重的局部空气质量恶化。针对低浓度NOx光催化技术中存在的脱除效率低、可利用光谱范围窄、易失活等问题，本项目根据预定研究计划，采用水热法构建三维结构的纳米材料，随后将TiO2、BiOI、CdS、Bi2WO6、g-C3N4等新型光催化剂负载于Fe3O4@SiO2、NH2-MIL-125、NH2-UIO-66、TiO2纳米片等构架的三维骨架上，再负载具有LSPR效应的Bi、Fe3O4、CdS等纳米颗粒，形成三维异质结结构光催化剂用于低浓度NOx的光催化脱除。项目团队采用各种先进微观形貌和物化性能分析，探究了三维纳米骨架结构和光催化脱硝活性之间的关联机制；考察了禁带结构、光吸收特性、载流子迁移转化过程和活性物种俘获特性，研究了Bi、Fe3O4等纳米颗粒LSPR效应对可见光以及红外光区的太阳光能的利用情况；采用了红外热成像仪观察了Fe3O4等纳米颗粒在红外光照射下通过LSPR效应的产热性能，了解了光热效应对整体光催化反应的推动程度，研究全光光催化模式下新型光催化剂对低浓度NOx降解反应过程。项目研究明确了光热效应对整体催化反应的推动程度，揭示三维纳米结构、LSPR 效应和光热效应对催化剂光谱利用范围、光生载流子生成与迁移转化能力、氧化还原能力、光热性能以及热催化性能影响；提出新型三维结构光催化剂表面的NOx光催化/ 光热催化协同降解机理；最终开发获得了具有优异脱硝活性、可全面利用太阳能光谱、光催化-热催化协同作用的三维新型催化剂，为低浓度NOx的光催化治理技术提供理论依据。