二维黑磷范德华堆叠结构的晶向依赖载流子动力学研究

The appearance of the two-dimensional van der Waals (2D vdW) structure provides new opportunities for the exploration of physical mechanism and electro-optical properties of low-dimensional materials. However, the structure is still immature in terms of preparation, carrier transport characteristics analysis and so on, which severely limits the structural design and the performance of micro/nano electro-optical devices. Especially for the researches of the structures based on 2D anisotropic materials, most of them do not consider the influence caused by the crystal orientations and stacking architectures. This is not enough to study the vdW structure of 2D material with atomic thickness only. In this project, we are planning to focus on the few-layered black phosphorus (BP) vdW structures with different rotation angles between top and bottom ones, which will be fabricated combining mechanical exfoliation and chemical vapor deposition (CVD) method. By using the ultrafast spectrum measurement based on pump-probe technology, photoluminescence imaging, first-principle calculation and band theory analysis, we will systematically study the influence of the orientation of BP and the stacking architecture on the interlayer carrier dynamics in the vdW structures. We hope these researches can establish a reasonable physical model and clarify the carriers transport mechanism in anisotropic low-dimensional materials. It will provide solid principle guidance to further enrich the construction of vdW structures and improve the performance of corresponding devices.

二维材料范德华堆叠结构的出现，为低维材料物理机制和光电性能的探索提供了新的发展机遇。然而目前该类结构在制备方法、载流子传输特性分析等方面还不成熟，这限制了其结构形式和相关微纳光电子器件的发展。尤其是对基于各向异性二维材料所组成的堆叠结构，大多数研究都没有考虑材料的晶格结构与堆叠方式对其性能的影响，这对原子级厚度的二维材料范德华结构的研究是不够的。本课题拟采用机械剥离与化学气相沉积相结合的材料制备方法，以不同晶向的少层黑磷范德华堆叠结构为研究对象，通过基于飞秒激光泵浦-探测的超快光谱技术，结合光致发光成像、第一性原理计算、能带理论分析等手段，系统研究黑磷的晶向选取与堆叠方式对其范德华结构中层间载流子动力学的影响，建立阐述此动力学过程的物理模型，明确各向异性低维材料中载流子的传输机制，为丰富二维材料范德华堆叠结构的构建形式及提高其光电器件的性能，提供坚实的物理依据和创新性原理指导。

本项目以少层黑磷及其范德华堆叠结构为研究对象，利用全反射光谱、光致发光、瞬态吸收光谱测量以及能带理论分析等手段对该材料体系中晶向依赖的层间载流子动力学特性进行了系统研究。以此为基础，我们又拓展性的开展了异质结构层间载流子调控、新型面内各向异性薄膜设计、微纳光电器件制备等工作，其主要研究内容和结果概括如下：.1） 从麦克斯韦方程组出发，利用连续性边界条件推导了光照黑磷前后光强的变化关系，结合全反射模式下的测试结果，实现了对少层黑磷光学各向异性的系统分析。发现其折射率的二阶张量形式对其面内各向异性的表现起到了重要作用，该研究有利于我们对各向异性二维材料光电性能本质的深刻认识。.2） 利用稳态吸收谱、拉曼光谱、光致发光、瞬态吸收谱等测试手段对双层/双层转角黑磷范德华结构（80°转角）的层间载流子传输特性进行了系统分析。与普通四层黑磷材料相比，该材料体系表现出了大旋转角度下光学性能的改变，该研究为二维材料异质结构层间载流子传输的调控提供了新的思路。.3） 利用飞秒激光微纳加工手段设计了具有面内各向异性的新型薄膜材料（具有亚波长光栅结构的还原氧化石墨烯），进而制备出了偏振依赖的光电器件，表现出了优异的双折射差和光响应各异率（0.2/1.21）。该研究拓展了传统各向异性二维材料的制备方式，为新型偏振光电器件的制备与应用奠定了基础。.总体上，本项目的研究内容为以黑磷为代表的面内各向异性二维材料及其异质结构中载流子传输特性的认识，以及相关材料和光电器件性能表现的物理机制的理解提供了重要的借鉴与指导作用，为新形式各向异性材料的制备、器件设计与光电应用提供了方向。