复合热电材料的界面调控与电热输运

Thermoelectric composite materials are of vital importance in the thermoelectric field which can enhance the thermoelectric performance effectively. However, interface state which consist of homogeneous interface, heterogeneous interface, interface concentration, atomic configuration on the interface and electronic configuration on the interface can impact the electrical and thermal transport properties and mechanical properties as well. .In this research, BiSbTe, Skutterudite, Mg2Si1-xSnx and SnSe are chosen as the research object. In order to uncover the role of interface structure in thermoelectric materials, we systematically investigate not only how to modulate and characterize the interface in the hierarchical structure and multi-phase composites but also the effect of interface on the electron, phonon transport properties and related new effect. Moreover, the thermal stability and evolution process of interface structure at high temperature are also investigated..Based on the above research, we will show clear insight into how to modulate and characterize the interface in the hierarchical structure and multi-phase composites. Moreover, we will set-up a method to modulate and characterize the interface. In addition, we will correlate the role of those effect, induced by interface structure, and thermoelectric transport properties. We also uncover the evolution process of interface on the thermal stability of nano-composites. All those will guide for synthesis and application of high performance thermoelectric composite materials.

复合是提高热电材料性能的重要途径，复合热电材料是热电材料研究领域的重要组成部分。复合热电材料中的界面结构和特性，包括：同质或异质界面、界面浓度、界面上的原子状态、界面上电子状态等对材料中电子和声子的作用、电热输运特性和新效应、热电性能和力学性能具有重要影响。.本项目以BiSbTe基、方钴矿基、Mg2Si1-xSnx基、SnSe基等化合物为研究对象，围绕多尺度复合和多相复合热电材料界面结构的控制原理和表征方法、界面结构对电热输运的影响规律及新效应、界面结构在高温下的演化规律和稳定性等复合热电材料中需要解决的关键科学问题开展深入研究。.通过上述研究，对复合热电材料界面结构的调控原理获得规律性认识并建立相应的调控技术和表征方法，揭示与界面结构相关物理效应的产生机制和影响因素及对热电性能的影响规律，阐明界面结构在高温下的演化规律及其对性能的影响规律，为高性能复合热电材料的制备和应用提供重要指导。

复合热电材料的界面结构和特性及其产生的新效应是提升热电性能和服役稳定性的重要途径，也是热电领域高度关注的课题。本项目以Bi2Te3、Cu2Se、Zn4Sb3等重要热电材料体系为研究对象，针对界面结构的设计、调控、表征和服役条件下的演变以及界面特性对电子和声子输运的作用规律等重要科学问题展开深入探索。通过系统研究，阐明了多尺度和多相复合热电材料中界面结构的控制原理和调控技术，揭示了界面结构和特性影响电热输运的新物理机制及其在服役条件下的调控机制，通过界面结构优化同时提升了热电性能和服役稳定性。取得的重要成果概述如下。.（1）Cu2Se/BiCuSeO复合材料的界面结构具有双电层特性和大界面电势，大幅度提高了快离子导体Cu2Se在强电流和大温差下的服役稳定性，同时热电优值ZT提升至2.7，较均质材料性能提高了50%，为国际上报道的最好水平。.（2）利用快离子导体的界面离子传输和迁移特性，在包括电流场的多场驱动下、在60 s内成功制备了Zn4Sb3基和Cu2Se基多尺度复合热电材料致密块体，并获得了优异的热电性能和服役稳定性。.（3）成功制备出1T’-MoTe2/Bi2Te3范德华异质结薄膜，发现功函数差异引起了强界面作用和SOC临近效应，引起半金属特征单层1T’-MoTe2向有带隙量子自旋Hall绝缘态转变的新现象，为通过异质界面效应调控电子结构和热电性能提供了一条新的思路。.（4）阐明了晶粒尺度、择优取向、位错阵列以及第二相尺度、分布状态和界面密度等调控和优化电热输运的新规律和新机制，揭示了力学性能显著提升的微结构特征，获得了兼具高热电性能和高力学性能的Bi2Te3基多尺度和多相复合材料。基于高性能复合热电材料，开发出可应用于光通讯领域精确控温的微型热电芯片，有望解决关键领域“卡脖子”难题。.本项目在过去5年的实施期间已发表SCI论文85篇，获得授权专利16件。圆满完成了复合热电材料中界面结构和特性调控及电热输运优化的研究任务，所取得的成果对进一步利用界面结构和界面效应提升热电性能和服役稳定性提供了重要指导和借鉴。