可见光响应型二氧化钛/石墨烯磁性复合光催化剂催化氧化去除微囊藻毒素研究

The microcystins pollution in the drinkwater threats the health of humanbeing. It is a pressing need to find a safety, efficient and economic method to removing the microcystins to ensure the security of drinking water. Based on the traditional titanium photocatalytic progress, the visible light response nanometer titanium oxide/graphene magnetic compound photocatalyst was prepared which combined the advantage of high charge carrier mobility, high specific surface area and reduction of electron-hole recombination of graphene and easily reuse of magnetic material. The crystalline structure, microstructure, specific surface area, function group and optical absorption propoties of the photocatalyst were characterized. In addition, studies were carried out as follows: the visible light photocatalytic activity and impact factors of the compound photocatalyst; the efficiency and effect of pH, initial substrate concentration, dosage of photocatalyst, illumination intensity, content of humid acid and inorganic ions on photodegradation of microcystin-LR; process and reaction kinetics of photodegradation of microcystin-LR by the composite; the reuse rate and photocatalytic persistence of the photocatalyst. The feasibility of application of titanium oxide photocatalyst on removal of microcystins in water under visible light was explored and the result would provide scientific basis for the application of titanium photocatalytic progress in drinkwater treatment.

水体中的微囊藻毒素（MC）造成饮用水污染，对人体健康构成严重威胁，迫切需要寻求一种安全、经济、高效的方法去除MC，保障饮用水安全。本项目在传统TiO2光催化技术的基础上，综合石墨烯良好的电子传导特性、比表面积大、可降低电子-空穴复合和磁性材料便于回收的优点，制备可见光响应型纳米TiO2/石墨烯磁性复合光催化剂，对其晶相组成、微观形貌、比表面积、官能团和光吸收特性进行表征，并开展以下研究：复合光催化剂的可见光光催化活性及影响因素，复合光催化剂对微囊藻毒素MC-LR的光降解效率，pH、MC-LR初始浓度、催化剂用量、光照强度、腐殖酸和无机离子含量等因素对MC-LR光降解的影响，MC-LR的光降解过程、反应动力学，催化剂回收率及光催化活性持久性，以探索在可见光下利用TiO2光催化剂降解去除水中微囊藻毒素的可行性，为TiO2光催化技术在水处理中的实际应用提供科学依据。

水华藻类产生的微囊藻毒素（MC）会造成饮用水污染，对人体健康构成严重威胁。TiO2光催化氧化技术具有稳定、高效、低毒和低成本等优点，在净化水质、保护环境方面具有广阔的应用前景。利用TiO2光催化氧化技术可以有效降解去除水中的微囊藻毒素，但对可见光利用率较低及催化剂回收困难是限制该技术进一步推广应用的关键。本项目在已有研究的基础上，综合石墨烯良好的电子传导特性、比表面积大、可降低电子-空穴复合和磁性材料便于回收的优点，制备了γ-Fe2O3/SiO2/GSs/TiO2复合光催化剂，研究其可见光催化活性并系统研究了复合光催化剂对MC的光催化降解，主要成果包括：（1）复合光催化剂在晶型结构上与商品化P25相似，晶体粒径更小，比表面积更大，吸收光谱红移至440nm左右，表现出良好的超顺磁性。（2）与纯二氧化钛相比，复合光催化剂吸附性能有较大的提升，其对亚甲基蓝（MB）的吸附过程符合伪二级动力模型。石墨烯掺杂量的增加能大幅提高MB的光降解效率。pH=10时MB光降解率最大。低浓度时MB的降解速率与其质量浓度成正比，当MB质量浓度过大时光降解率下降。不同石墨烯掺杂量条件下MB光催化降解符合一级反应动力学。（3）石墨烯掺杂量的增加可提高复合光催剂对MC-LR的降解效率。酸性条件更有利于MC-LR 的光降解, pH=4时其光降解率最大。MC-LR光降解率随初始质量浓度的增加而升高，当质量浓度进一步增大时下降。MC-LR的光降解效率随着反应体系中DOC质量浓度的升高而降低。MC-LR可有效破坏MC-LR的Adda结构，使之达到无毒化。（4）利用外加磁场可实现复合光催化剂的有效回收。在重复利用条件下复合光催化剂对MB和MC－LR仍具有较好的光催化活性。项目研究成果可为在可见光下利用TiO2光催化剂降解去除水中的MC-LR污染物提供科学依据。