基于TiO2薄膜表面微结构优化的高负载质量Zn-Cu-In-Se/TiO2光阳极的可控制备及光电特性研究

Quantum dot sensitized solar cells (QDSCs) have become the research hotspot due to their low cost and high theoretical efficiency. However, the efficiencies of QDSCs are much lower than their theoretical value due to the poor quantum dot loading quality (less load, low coverage, poor uniformity) on the surface of TiO2 thin films. This project intends to optimize the adsorption dynamic and thermodynamic processes of Zn-Cu-In-Se (ZCISe) quantum dots on the surface of TiO2 thin films by regulating the surface microstructure of three-dimensional hierarchical structure TiO2 thin films, so as to effectively improve the quantum dot loading quality and greatly improve the photoelectric conversion efficiencies of QDSCs. In this process, we focus on the adsorption behavior and evolution law of ZCISe quantum dots on the surface of TiO2 thin films, and clarify the influence mechanism of TiO2 thin film surface microstructure on the quantum dot loading quality. In addition, we deeply explore the influence law and mechanism of the TiO2 thin film surface microstructure on the photoelectric properties of ZCISe/TiO2 thin films and the photovoltaic performance of the QDSCs. Finally, we explore and construct the optimization design principles of high-efficiency ZCISe/TiO2 photoanodes. The implementation of this project can not only effectively improve the quantum dot loading quality on the surface of TiO2 thin films and realize the controllable preparation of high-efficiency ZCISe/TiO2 photoanodes, but also provide a new research perspective and theoretical basis for the performance optimization of QDSCs.

量子点敏化太阳能电池(QDSCs)因其成本低、理论效率高等优点成为现今研究的热点。但目前受限于量子点在TiO2薄膜表面的负载质量较差(负载量少、覆盖率低、均匀性差)，其电池效率远低于理论值。本项目拟通过调控三维分级结构TiO2薄膜的表面微结构，优化锌铜铟硒(ZCISe)量子点在其表面吸附的动力学和热力学过程，从而有效改善量子点的负载质量，大幅提升电池的光电转换效率。在此过程中，重点研究量子点在TiO2薄膜表面的吸附行为和演化规律，阐明TiO2表面微结构对量子点负载质量的影响机制；并深入探究TiO2表面微结构对ZCISe/TiO2薄膜的光电特性进而对电池光伏性能的影响规律与机制，探索构建高效ZCISe/TiO2光阳极的优化设计原则。本项目的实施不仅可以有效改善TiO2薄膜表面量子点的负载质量，实现高效ZCISe/TiO2光阳极的可控制备，还能为QDSCs的性能优化提供新的研究角度与理论依据。

量子点敏化太阳能电池(QDSCs)因其光电转换效率有望突破Shockley-Queisser理论限制(31%)达到更高的44%，得到业界人士的广泛关注与研究。但目前QDSCs的光电转换效率与传统太阳能电池相比仍相差较大，极大影响了其实际应用。基于QDSCs的结构组成，量子点光敏剂与氧化物薄膜组成的光阳极作为QDSCs的核心部分，是提升电池光电转换效率的关键，而氧化物薄膜表面的量子点负载问题是限制QDSCs效率的主要原因。为此，本项目主要集中于优化QDSCs氧化物薄膜的表面微结构，研究其对量子点负载质量(负载量、覆盖率、均匀性)的影响规律与机制，在此基础上，探索氧化物薄膜的表面微结构变化对光阳极的光吸收、电荷传输和光电转换性能的影响及规律，进而明确构建高效光阳极的优化设计原则，有效提升QDSCs的光电转换效率。研究表明，三维分级结构ZnO/TiO2薄膜中除了ZnO/TiO2异质结外，TiO2纳米片的{101}晶面和高能{001}晶面也可以形成表面异质结，有利于光生电荷的分离和传输。对ZnO/TiO2薄膜进行表面同步刻蚀和W掺杂处理不仅可以在其表面产生一层粗糙的W掺杂刻蚀层，还能使ZnO纳米棒转变为纳米管，从而有效调控氧化物薄膜的表面微结构，进而增加比表面积、在禁带中引入掺杂能级并形成表面异质结，对氧化物薄膜及其界面的光吸收和电荷传输特性有着积极提升作用。同时，表面微结构调控可以增加氧化物薄膜的活性位点，不仅有利于提高其表面Zn-Cu-In-Se、CdS等量子点的负载质量和薄膜的光吸收性能，还进一步提高了氧化物薄膜与量子点的异质结质量，促进电荷的传输，实现了QDSCs光电转换效率的大幅提升。本研究为改善QDSCs光阳极的量子点负载质量及界面结构提出了新的方向，还为优化QDSCs的光电转换效率提供了新的研究方法，对推进QDSCs的商业化进程具有重要的科学意义。