高密度、快衰减非对称体系闪烁透明陶瓷的制备和性能研究

陶瓷中晶粒的取向是随机的，在不同取向晶粒的晶界上将产生应力双折射效应。因此，目前透明陶瓷的制备往往集中在具有高对称性的立方晶系材料，如YAG、Y2O3、Sc2O3、Lu2O3 和YSAG 等。而对于更多各向异性的非对称体系，目前报道的仅限于α-Al2O3透明陶瓷、GOS闪烁透明陶瓷等个例。值得注意的是，特别是对于闪烁材料来说，许多新型的、综合性能优异的闪烁体均具有非对称的晶体结构，本项目拟对非对称体系硅酸盐闪烁陶瓷如LSO：Ce开展制备和闪烁性能研究。探索先进的LSO陶瓷制备工艺，采用制备工艺条件调控组分、化学计量比和晶界结构，结合先进的同步辐射EXAFS，热释光谱，晶界三维成像等微结构分析方法，进行晶界等的产生、存在、演化规律的研究，查明结构缺陷对光传输，尤其是发光机理的影响，探明气孔、晶界等缺陷对闪烁性能的作用机理，并在此基础上实现对光性能的调控，拓展透明陶瓷应用领域。

陶瓷闪烁体是近来透明透明陶瓷和闪烁材料领域的研究热点，从透明陶瓷的制备角度来说，具有立方晶系的对称结构由于不存在晶界双折射效应更易获得高的光学质量，而如果从发光考虑，一般希望发光中心离子处于低对称的晶体场环境中。因此，许多新型的、综合性能优异的闪烁体均具有非对称的晶体结构。本项目以非对称体系的LSO：Ce（单斜晶系：应用于高性能正电子湮没断层扫描成像技术(PET)探测器材料），CeF3（六方晶系：是高能物理实验装置理想的探测材料）, Gd2O2S: Pr, Ce（六方晶系：应用于医用CT和安检CT探测器）材料体系为研究对象，采用磁场定向、注浆成型和热压烧结等技术手段，探索了先进的非对称体系透明陶瓷制备工艺。结果表明：由于LSO由于是单斜体系，对称性太低，在目前的制备条件下尚无法实现定向排列。而通过对磁场定向机理进行深入分析，我们发现六方结构的CeF3材料由于磁化率量级高，并且Ce3+的4f电子自旋-轨道相互作用强，从而在0.4T磁场强度下即实现了CeF3晶粒定向。这也是首次在永磁体下实现晶粒定向排列，大大拓展了磁场定向的应用范围。另外，本文对影响晶粒定向程度的因素，包括：磁场强度；热压压力；磁场的均匀性；浆料粘度以及原料粉体的聚集状态进行了深入研究。在该研究结果的指导下，制备的晶粒定向陶瓷具有均匀的晶粒尺寸分布、以及较高的致密度，为高透明度CeF3陶瓷的制备奠定了理论和实验基础。 . Gd2O2S: Pr, Ce是为数不多的已陶瓷形式在器件上获得大规模应用的材料，其制备技术一直被飞利浦、东芝等公司垄断。通过本项目的研究，我们初步突破了粉体的关键制备技术，采用助熔剂方法合成了商用粉体十分接近的GOS粉体，实验室合成了烧结助剂，采用热压烧结的方式获得了GOS闪烁陶瓷，捷克物理所测试结果表明，门宽10 μs时，陶瓷样品光产额达28718 ph/MeV，能量分辨率10.1，相同的测试条件下其光产额和能量分辨率均优于商业陶瓷。. 通过热释光对此闪烁材料的陷阱类型、缺陷深度、缺陷浓度等深入探究。初步探明气孔、杂质等缺陷及发光离子价态对闪烁性能的作用机理，并建立了联系制备工艺与闪烁性能的桥梁。在本项目的资助下，发表SCI论文10篇；申请中国发明专利4项，其中1项已获得授权；培养博士研究生2名。全面完成了任务书指标。