基于单分子磁体的单自旋态制备和探测

作为连接经典物理和量子力学之间的桥梁, 单分子磁体既具有宏观磁性，也具有微观量子特征, 如自旋量子隧穿、Berry相位和量子相干。因此单分子磁体可以检验量子力学的基本原理和宏观极限。此外，由于具有较长的弛豫时间和量子相干时间，单分子磁体适用于高密度磁存储和固态量子计算。本项目旨在通过分子自组装的方法，在半金属表面制备单分子磁体Mn12的低维纳米结构，如一维分子链或两维纳米团簇阵列，从而实现单自旋态的构筑。在此基础上，利用STM磁性针尖检测Mn12的自旋态。通过自旋分辨的扫描隧道谱和微分电导图像，揭示分子内部的自旋密度分布。最后，通过隧穿电导随外加磁场的变化曲线，测定Mn12分子的自旋量子隧穿，探索分子磁矩在量子隧穿模式下的反转机制和规律，为单分子自旋态的探测和调控，及其在量子信息中的应用提供新的思路。

由于具有较大的自旋和自旋量子隧穿效应，单分子磁体在信息存储、量子计算和自旋电子学领域具有重要的应用价值。本项目系统研究了单分子磁体Mn12和MnPc分子在半金属表面Bi(111)和HOPG上的吸附及分子-衬底的相互作用：(i) 发展了一套适用于溶液分子的针尖沉积方法。利用脉冲电压把Mn12分子从STM针尖完整地移植到半金属表面。(ii) 利用LT-STM/STS技术研究了分子的形貌和态密度，发现Mn12分子有平躺和侧躺两种不同取向。由于分子和衬底之间相互作用，分子能隙相比自由分子下降了60 %。然后基于空间分辨的dI/dV图像，首次在实空间观察到Mn12的前沿分子轨道。(iii) 利用DFT+U方法计算了Mn12在 Bi(111)的吸附占位，模拟的分子轨道与STM实验观测一致。(iv) 研究了Mn12分子在HOPG表面的吸附和自组装。发现在液氮温区Mn12易于形成团簇，在液氦温区存在单个的Mn12分子。(v) 在4.5K的液氦温区，Mn12分子没有Kondo效应；但在液氮温区Mn12分子表现出较强的Kondo效应，这归因于Mn12分子较强的磁各向异性。(vi) 研究了另一种磁性分子MnPc在Bi(111)表面的吸附和自组装，发现分子在液氮温区的转动现象。上述研究结果为直接观测单个磁性分子的几何和电学性质提供了新的思路。