超临界水中高铁沸石分子筛对PCBs的催化脱氯机制研究

针对目前我国废旧PCBs油的环境风险逐年增加问题，结合国家履行《斯德哥尔摩公约》的迫切需求，本项目以废旧变压器/电力电容器PCBs油为研究目标，采用碱熔融-水热法由高铁粉煤灰制备的高铁NaX型沸石分子筛作为催化剂，分别配合甲醇、异丙醇为共溶剂，对超临界水体系中废旧PCBs油的催化氧化和催化裂解机制展开研究。通过研究有无加入催化剂的脱氯中间产物生成种类，揭示废旧油中PCBs的脱氯途径和机理，并阐明反应中沸石分子筛的择形性能对生成较大分子量中间产物的抑制机理；通过研究催化剂中Fe的结合形态变化特征，全面系统地认识超临界水体系中此催化剂促进PCBs的催化脱氯效果。当前我国采用焚烧法处理废旧PCBs油易产生剧毒污染物PCDDs和PCDFs，因此，超临界水催化相关技术的研究与开发将能够从根本上解决废旧PCBs油的环境污染问题，为我国有效履约提供理论基础和科技支撑。

本项目以废旧变压器/电力电容器PCBs油为研究目标，采用碱熔融-水热法由高铁粉煤灰制备的高铁羟基方钠石沸石分子筛 (HS zeolite) 作为催化剂，配合甲醇为共溶剂，对超临界水体系中废旧PCBs油的催化氧化和催化裂解机制展开研究；同时研究了超临界水同步处理医疗垃圾焚烧飞灰和PCBs的新工艺，以补充和发展PCBs以及其它卤代有机污染物处理的研究领域。结果表明：两种飞灰中含有大量，并且以交换态和碳酸盐结合态存在的过渡金属元素（Cu、Pb和Zn）具有在超临界水中潜在的催化降解PCBs能力。其次，超临界水同步处理技术能够有效地降解PCBs，优化反应条件后，两种飞灰对PCBs的去除率超过了90%（总Aroclor 1260量）。相关研究成果发表在环境顶尖杂志 Environ. Sci. Technol(2012, 46, 1003-1009)，目前仍有两篇外文文献正在撰写。