Fe熔体与硅酸盐熔体间H同位素分馏的第一性原理研究

Significant H isotope fractionation may exists between Fe and silicate melts during early Earth core-mantle segregation processes. This would produce a profound impact on the water content and H isotope composition of the mantle and the core. Therefore, accurately estimating H isotope fractionation factor between core and mantle can provide vital data for studying water content and isotope composition of Earth. However, there are no work have studied H isotope fractionation between metal and silicates. Considering about this, this project is going to combine first principle molecular dynamics and periodic boundary calculations to predict H isotope fractionation between Fe and silicate melts. At the same time, the effects of temperature, pressure and melt composition will be properly studied. The results will provide important data for estimating water content and H isotope composition of the core, and also provide important isotope constraints on tracing the origin of Earth’s water.

在地球早期核-幔分异过程中，Fe熔体与硅酸盐熔体间可能发生明显的H同位素分馏，这对地幔和地核H同位素组成及含水量有着深远的影响。因此，精确地预测核-幔分异过程中H同位素的分馏系数能够为研究地球同位素组成及水含量等重大科学问题提供重要的基础数据。然而，目前H在金属相与硅酸盐相之间的同位素分馏数据是缺失的，尚未有任何研究工作发表。因此，本项目拟利用第一性原理分子动力学方法结合周期性计算方法预测H在Fe熔体与硅酸盐熔体间的平衡同位素分馏，并充分的考虑温度、压力及熔体成分对同位素分馏的影响。研究结果将为估测地核H同位素组成以及水含量提供重要的基础参数，并且能为示踪地球水来源提供重要的同位素数据约束。

H同位素分馏已经被广泛的应该许多地学研究当中，如俯冲带脱水过程、甲烷成因研究等。近年来，许多研究表明H可能是组成地核的最重要的轻元素之一。因此，研究核幔分异过程中的H同位素分馏对研究地球早期岩浆洋演化有着重要的意义。然而，H同位素分馏的理论计算一直是计算地球化学领域的一个难点。本课题利用第一性原理分子动力学以及路径积分分子动力学计算了金属相和硅酸盐相在高温高压下的H同位素分馏系数。我们的结果表明在在高温下，H同位素分馏受非谐效应的影响很小。此外，在核幔分异的温度压力条件下，金属相和硅酸盐相间存在着明显的H同位素分馏（~50‰）。如此巨大的分馏表明在核幔分异过程中，轻的H同位素将倾向于进入地核，而重的D同位素将残留在地幔。核幔两个源区间存在着巨大的D/H比值的差异，这个结果对我们研究地球的水循环，水来源等重大科学问题有着重要的指示意义。