南大洋大气有机气溶胶的化学和物理特征及其气候意义

This project will collect aerosol samples onboard R/V“Xuelong” over the Southern Ocean. Orbitrap、GC-MS and stable isotope techniques will be applied to measure the levels, components and chemical compositions of organic aerosols related to its size distributions. Consequently, the characteristics of annual and spatial change of organic aerosols will be obtained. The controlling factors will then be discussed and the flux of primary organic aerosols (POA) will be estimated as well. Besides POA, the levels of precursors of second organic aerosols (SOA), e.g., isoprene,will be measured at the same time, to figure out the influcencing factors. Based upon the results, the mechanism of isoprene transforming into SOA will be explored using MECCA model.Finally,the microstructure and mixing state of single particles will be analyzed using HR-TEM、STXM-NEXAFStechnique ect. This study is expected to provide scientific parameters for evaluating the impact of organic aerosols over the Southern Ocean on the climate change.

依托雪龙船走航，收集南大洋气溶胶样品，采用Orbitrap、GC-MS和稳定同位素等分析手段，获取南大洋边界层大气有机气溶胶浓度、组成、化学成分和粒径分布特征，了解其年际和空间变化特征及其影响因素，估算一次有机气溶胶的排放通量，同时，获取异戊二烯等二次有机气溶胶前导气体的浓度和变化特征及影响因素，应用MECCA等数值模式，探索其形成二次有机气溶胶的机制，结合HR-TEM、STXM-NEXAFS等先进技术分析单颗粒的微形貌和混合状态等物理特征，为正确评估南大洋大气有机气溶胶对气候变化的影响提供科学依据。

海洋有机气溶胶具有潜在的气候效应。按计划开展了南大洋有机溶胶的野外调查和研究工作，先后派出3名研究生参加了3次中国南极科学考察，采集了气溶胶和大气等样品，开展了CO、NOx、O3、Hg、黒碳气溶胶和颗粒物粒径等要素的在线观测。在实验室应用FT-ICR-MS、HRTEM、MAT253等先进技术，开展了历次南大洋有机气溶胶包括一次和二次气溶胶及其前导气体的成分等理化性质分析，分析了气溶胶的混合状态，应用GEOS-Chem等模式进行了模拟研究。获取了南大洋边界层大气一次有机气溶胶的关键类型及时空分布特征及影响因素，二次有机气溶胶成分及前导气体的来源和转化，揭示了有机气溶胶的潜在气候效应，为正确评估南大洋大气有机气溶胶对气候变化的影响提供科学依据。主要结果包括：（1）应用16S rRNA基因扩增技术较系统地获取了环南极南大洋海洋边界层一次有机气溶胶细菌的分布特征，从功能基因角度揭示了海洋微表层海气交换的潜在贡献，为理解南大洋生物冰核的气候效应奠定了基础；（2）率先应用分辨率达到100万（FWHM）的FT-ICR-MS超高分辨质谱技术系统分析南大洋气溶胶，从而发现了多达4000多种的有机物，并通过标志化合物有机硫酸脂示踪，揭示了异戊二稀等挥发性气体通过IEPOX和MAE两种途径转化生成二次有机气溶胶；（3）报道了环南极南大洋海洋大气持久性有机污染物等人为有机气溶胶的时空分布特征，证实了人为活动排放的有机污染物可以通过长距离输送影响南极地区；（4）与观测结果对比，发现GEOS-chem对南大洋海盐气溶胶的模拟低估了60%以上，影响基于海盐排放的一次有机气溶胶排放通量的估算。单颗粒形态表明，海盐普遍被有机物包裹，将改变吸湿性等物理特性，从而影响气候变化模拟的准确性。此外，在该项目执行过程中，开展了与北极和污染城市大气的对比研究，发现了一些新的生长点，比如汞的海气交换、硫酸盐的转化机制等。已发表（含接收）10篇高文平论文，还有部分研究成果在陆续整理发表中。指导完成博士论文3篇，硕士论文2篇，本科毕业论文1篇。