固定化TiO2对脉冲等离子体降解酚类污染物的催化机制研究

近年来工业生产所排放的大量有毒有害难降解有机废水，对环境造成十分严重的污染与破坏。常规的物化处理方法在技术上难以达到完全降解或矿化的目的，甚至某些中间产物转化为更有毒有害的物质。因此，迫切需要研发新型高效的治理技术达到污染物有效去除目的。本研究以酚类废水为目标污染物和研究对象，拟构建固定化TiO2光催化协同等离子体降解技术，通过TiO2利用等离子放电产生的紫外光形成光电催化反应，促进酚类污染物在放电过程中的降解效率和可生化性。固定化技术相比于流化电极具有催化剂回收利用简易，液固分离完全等优点，一体化操作更方便实用。本项目主要研究TiO2在等离子体降解过程中的催化作用机理，探明污染物在催化体系下降解的客观规律，分析污染物降解转化途径，以及建立TiO2光催化与等离子体放电两场耦合的动力学模型，开发相应的TiO2协同电脉冲降解预处理技术，为后续生化处理提供实验和理论基础。

由于大量有毒有害难降解有机废水在常规处理过程中无法达到完全降解或矿化的目的，本研究开展固定化TiO2光催化协同脉冲等离子体技术进行有机污染物降解，以期达到高效去除有机污染物的目的。分别研究了脉冲等离子体、TiO2光催化技术对污染物的降解过程，在耦合催化过程中固定化TiO2纳米管或金属改性TiO2纳米管有效利用等离子放电产生的紫外光和可见光形成光电催化反应，同时与放电产生的双氧水、臭氧等结合，促进多种类污染物质的降解，具有较强的普适性。TiO2光催化-脉冲放电耦合体系反应30 min苯酚即可达到100%降解，其能量利用率是单独脉冲放电时的2.8倍。固定化技术相比于流化电极具有催化剂回收利用简易，液固分离完全等优点，同时相比于光电催化，耦合系统能自身提供光源，节约成本。研究发现耦合过程中主要以光电催化和脉冲放电产生的羟基自由基氧化为主，促进酚类有机污染物开环产生有机酸类小分子物质，最终矿化生成CO2和H2O。实验通过污染物降解以及中间产物变化规律，进行物料衡算，建立污染物降解动力学模型，分析了污染物在脉冲放电、TiO2光催化-脉冲放电耦合体系、光电催化等多个催化体系下的反应速率。同时分析污染物降解的矿化率，比较发现TiO2光催化-脉冲放电耦合体系能更有效地提高污染物的可生化性，有利于后续生化处理。