导电聚合物吡咯的导电机理及导电性能的研究

聚吡咯(Polypyrrole,PPy)是研究和使用较多的一种导电高分子聚合物。由于它独特的力、光、电的特性使得它被广泛应用于传感器、太阳能电池、医学材料以及纳米材料中。然而由于目前对PPy导电机理的理解还存在争议，影响导电性能的因素还不十分明确,因此聚吡咯的应用效率难以提高。理论方面要明确聚吡咯的导电机理必须对吡咯长链、支链以及多链系统进行研究。但目前由于计算能力的限制,常用的第一性原理对长链系统的模拟无能为力。本课题拟采用第一性原理与经典蒙特卡罗相结合的方法对吡咯长链、支链以及多链系统进行模拟,通过分析吡咯的几何结构以及电子结构，进一步理解其导电机理。在此基础上,将静态电子结构模拟与动态的电荷输运模拟相结合,研究不同条件下载流子在聚吡咯链内以及链间的输运情况,分析影响导电性能的因素,为提高聚吡咯的实际应用效率提供理论依据。

本课题采用第一性原理，研究了中性态吡咯短链、长链的基态以及激发态的几何结构。在此基础上，通过计算氧化态吡咯电子能级结构以及电荷在链上的分布，分析了氧化态吡咯的导电机理，研究了吡咯链上载流子的性质。另外，根据第一性原理的计算结果，建立了中性态聚吡咯单链以及多链的势模型，并采用该势模型，结合自适应煺火蒙特卡罗方法，研究了中性态吡咯多链宏观系统的热力学性质。