基于表面改性设计的二维锡烯结构及电学性质研究

Most experimental studies on stanene have been focused on the epitaxial growth of stanene on the substrates. Unfortunately, due to the strong interaction between the prepared stanene and its substrates, stanene behaves the metallic states instead of semiconductor or insulator characteristics, hindering the application of stanene in low-power-consuming nanoelectronic device. This project will focus on the effects of organic molecule adsorption, substrates and defects on stanene with surface modifications to find a novel way that the metallic states of stanene can be gapped. Here, we mainly clarify the relationship between atomic structures, electron distributions, and electronic properties of heterogeneous stanene under external fields with comprehensive first-principle calculations. This allows us to understand the mechanism and to explore the key factors for the atomic structures and electronic properties of stanene tuned by molecule adsorption, substrates and defects at the atomic and electronic scales. Thus, the optimal approach to open the gap of stanene can be revealed. The theoretical study should be carried out to guide the development and utilization of novel two-demonsional stanene based nanomaterials.

目前在衬底上外延生长是制备锡烯的主要方法，但是制备得到的锡烯与衬底发生过强的交互作用，导致其表现出金属性而不是半导体或绝缘体特性，这将严重的限制了锡烯在低能耗电子元器件等方面的应用。本项目将以表面改性的锡烯体系为主线，重点研究有机分子吸附、衬底及缺陷对外场下锡烯的结构和电学性质的影响。主要通过第一性原理模拟方法对外场下不同锡烯异质结构体系的原子结构、电子分布与电学性质之间的关系进行详细的比较研究，从原子和电子量级上探讨表面改性、衬底及缺陷对外场下锡烯电学性质的调控机理，并阐明影响锡烯电学性质的决定性因素，最终提出调控锡烯电学性质的最佳手段，为设计新型二维锡烯基纳米材料奠定良好的理论基础。

由于制备得到的锡烯与衬底发生过强的交互作用，导致其表现出金属性，这严重的限制了锡烯在电子元器件等方面的应用。本项目采用基于密度泛函理论并考虑原子间范德华力相互作用的第一性原理模拟方法重点研究了有机分子吸附、衬底及缺陷对外场下锡烯结构和电学性质的影响。主要研究结果如下：（1）发现了有机分子吸附的C6H6/锡烯，C6H4F2/锡烯与C6F6/锡烯体系分别打开了39.5，18.9和14.5 meV的直接带隙。外电场下锡烯/有机分子体系直接带隙可实现大范围线性调节，只与电场强度大小有关，与方向无关。此外，外电场下锡烯/有机分子体系很大程度上保留了高载流子迁移率。该研究结果可用等效电容模型解释。（2）发现了层状MoS2和WS2纳米薄膜适合作为锡烯的衬底，分别打开了28.3和27.9 meV直接带隙，其载流子迁移率得到了很大提高。外电场或应变可有效地调制锡烯异质体系的带隙和载流子迁移率。这些特征归因于层间电荷转移所产生的内电场，从而打破了锡烯晶格对称性。平行板电容器模型可解释锡烯与衬底之间相互作用以及电子能带结构随外场的变化趋势。还探索了有机分子吸附和衬底协同作用拓展了锡烯的直接带隙，并保持较高的载流子迁移率。（3）发现了空位、IIIA和VA族等元素过高的浓度不利于打开锡烯带隙，应尽量注意其含量；IVA族Si和Ge原子掺杂不仅能打开带隙，还能保持狄拉克锥特点。有机分子吸附在含有掺杂原子的锡烯体系获得一定的直接带隙，在电场下具有大的直接带隙并保持了很高的载流子迁移率。应变场对锡烯体系的电学性质调控范围较小。（4）证实了锡烯可用于高灵敏度传感器中检测和吸附有机分子；发现了电场可有效调节范德华交互作用的SiC/HBNH体系电学性质；揭示了外电场下有机分子吸附和衬底通过弱的层间交互作用可打破锗烯晶格对称性，从而打开了带隙，并保持载流子迁移率。本项目成功实施为实现具有大能隙并保持高载流子迁移率的二维锡烯设计和制备提供了理论预测和科学依据，也为锡烯基纳米材料在低能耗电子元器件中应用奠定良好的理论基础。