基于扩散理论对金属薄膜生长反常效应的研究

在金属薄膜生长过程中引入少量的表面活性剂，薄膜生长会表现出与没有表面活化剂时完全相反的特征。对于这种反常效应，传统的DLA模型不能解释其微观机理，虽然近年来提出的RLA模型对反常效应给出了比较满意的解释，但是两个模型的微观机理完全不同，揭示的规律正好相反。前者基于扩散理论；而后者基于交换作用。通过前期研究交换作用的微观过程，本项目认为：DLA模型不能解释反常效应的根源不在于扩散理论本身，而是基于扩散理论建立的DLA模型不够完善，例如，给随机过程赋予许多"确定性"假设。同时，RLA 模型作为一种唯象模型存在一些明显的不足。本项目以扩散理论为基础，吸收RLA理论的合理成份，结合实验结果，建立新的模型，模型中首次考虑许多新的微观机理，并利用新模型，通过KINETIC MONTE CARLO 方法对反常效应的微观机理进行比较深入的分析研究，探索控制发生反常效应的成膜条件。

存在表面活性剂时薄膜生长会表现出与没有表面活化剂时完全相反的特征，DLA理论不能解释这一反常效应，近年提出的RLA理论可以解释。DLA与RLA这两个模型完全不同，揭示的规律正好相反。本项目以扩散理论为基础、DLA模型为原型，吸收RLA合理成份，结合最新实验发现，建立以“基本微观过程”为核心的新模型，考虑新微观机制，如“连带作用”、“亚稳态”、“非最低能量选择”、“近似交换”和“完全交换”等。通过KMC方法对正常、反常效应模拟计算发现：.无表面活化剂时生长初期，随衬底温度升高或原子入射率降低，沉积原子逐渐由离散分布向高聚集分布过渡并形成岛核，二维岛核逐渐向三维岛核过渡。表面粗糙度随着衬底温度升高而下降，在生长转变温度Tt达到最小值，之后随温度提高而增大。温度较低和较高时，粗糙度均比温度适中时大，但表面形貌完全不同，前者呈 “尖塔形分布”；后者呈“棱台形大晶粒分布”。温度较低时，粗糙度随入射率增大而增大、随薄膜厚度增加而单调增大；温度较高时，粗糙度随原子入射率增加而降低，随厚度基本不变。.存在表面活性剂时，薄膜生长初期，温度较低时沉积原子自身更容易聚集成核。这是由于温度升高时，活化剂原子比沉积原子更容易激活扩散，沉积原子因活化剂原子隔离不宜自聚成核。活化层原子和沉积原子在多种相互作用下，都会发生跨层间扩散。跨层间扩散原子数随温度升高而增多、随入射率增大而减小。成膜中跨层扩散，是单个原子的扩散，可能形成一些位置上的“近似交换”和极少量的完全交换，交换是发生若干基本微观过程的组合，是一种集体效应。跨层扩散不是简单的位置对调，更不是1：1的交换，活化层原子扩散到表面层数目远远大于沉积原子扩散到活化层数目，即交换比远远小于1。交换比随温度升高快速增大，在320K时达到最大值，之后下降并趋于稳定。交换比随沉积原子数目增加而快速增大，在温度300－400K 、平均厚度达到1层时，交换比大于0.8。.总之，不论是否存在表面活化剂原子，薄膜生长主要由原子扩散机理决定，交换作用是若干个“基本微观过程”的组合。建立在扩散理论之上的DLA模型不够完善，不能圆满地解释反常效应。本项目以扩散理论为基础，以“基本微观过程”为机理，对DLA进行完善，对有表面活化剂时薄膜初期生长给出更深入、具体的描述，找到两种模型的内在联系，通过分解交换作用的微观过程，把RLA模型和DLA模型有机地联系起来。