隧道结中单分子电致发光的角向分布研究

Molecular optoelectronics is one of the important research directions for future developments in information technology and energy technology. Its scientific basis lies in the control of electron-photon interaction. In this project, we will use scanning tunneling microscope induced luminescence technique to study the single molecular electroluminescence in tunneling junctions through the constructed “inverted” photon collection system. Choosing functional pi-conjugated organic molecules as research objects, we shall excite molecules with highly localized tunneling electrons and explore the angular distribution of the single molecular electroluminescence. The obtained information will help us to interpret the molecular transition dipole orientation and understand how to modulate the photon emission directionality and polarization through tuning nanocavity plasmon modes. The results will not only reveal the molecular optoelectronic properties in nano-evironment, but also be helpful for understanding the coupling and inter-conversion among electrons, excitons, phonons, surface plasmons and photons in tunneling junctions. The acquired knowledge will pave the way for the future design and optimization of the active plamsonic devices based on molecular photon sources.

分子尺度上的光电器件集成是未来信息能源技术中的一个重要发展方向，其科学基础在于纳米尺度下对光电相互作用与转化过程的认识和调控。本项目将利用高分辨扫描隧道显微镜与高灵敏光学检测的联用技术，以含共轭π电子体系体系的有机多功能光电分子为研究对象，利用隧穿电子的高度局域化激发，构筑并利用“倒置”光子收集通道来对隧道结中单分子电致发光的性质、尤其是光子发射的角向分布特征进行高分辨的表征，研究隧道结中分子发光的跃迁偶极取向，探索通过改变隧道结等离激元模式来调控单分子发光的光子辐射方向与偏振方向的方法。研究结果不仅有助于理解分子在纳米环境中的光电行为，而且有助于探索隧道结中的电子、激子、声子、表面等离激元和光子等之间的相互耦合和转化过程，为今后设计和优化基于分子光源的有源等离激元器件提供科学基础与依据。

本项目紧密围绕研究目标，在隧道结发光的角向分布、偏振和光谱特征以及分子发光的跃迁偶极特性的表征方面，开展了一系列的工作，取得了若干成果：（1）在仪器研制方面，研制了与超高真空低温STM联用的后焦面光子探测系统，实现了对隧道结中光子发射的角向分布特性的表征；研制了与超高真空低温STM联用的HBT系统，实现了对隧道结中光子发射统计特性与偏振特性的表征；发展出了具有亚纳米空间分辨的光致荧光成像技术，实现了对分子的跃迁偶极取向的实空间表征；（2）在科学进展方面，研究了卟啉分子J型聚合体的电致发光特性，发现其电致发光特征受到分子间偶极-偶极相互作用影响，并讨论了在不同隧穿电流下卟啉J-型聚集体与纳腔等离激元的相互作用特性；研究了分子发光与偶极-偶极作用的关系，利用发展出的亚纳米空间分辨的荧光成像技术，实现了对分子间相干偶极相互作用的实空间直接观察，开辟了研究分子间相互作用和能量转移的新途径，同时也为光合作用中分子捕光结构的优化和分子纠缠体系及其光源的调控提供了新的思路；设计并通过微纳加工制备了具有中心缺陷结构的二维等离激元光子晶体纳米阵列，并将其作为衬底引入到STM中，并研究其缺陷模式形成的光学共振微腔对针尖诱导的纳腔等离激元的增强效应和模式调控作用。.到目前为止，已在SCI期刊上发表研究论文5 篇，其中有较重要影响的论文包括Nature 1篇，Applied Physics Letters 1篇，Nanoscale 1篇；项目负责人在2016年获得基金委优秀青年基金支持，与合作者一起培养博士研究生3 名。