以金属间化合物制备负载贵金属-过渡金属氧化物及其对VOC氧化的催化性能研究

Volatile organic compounds (VOC) are pollutants to the atmosphere. Catalytic oxidation is an effective pathway to eleminate VOC, in which the catalyst is the key issue. Supported noble metal M (M = Au, Pd, Pt) and mesoporous transition metal oxides (meso-M'Ox, M' = Co, Mn, Cr, Fe) are active for VOC oxidation. Using the traditional methods, however, one cannot obtain M with uniform particle sizes and meso-M'Ox. Using the intermetallic compound-derived strategy, one can synthesize the M-M'Ox with high dispersion; via the KIT-6-hard-templating route, one can prepare three-dimensionally ordered meso-M'Ox. In this proposal, we shall adopt the intermetallic compound-derived, KIT-6-templating, and impregnation methods to prepare M-M'Ox, meso-M'Ox, M-M'Ox/meso-M'Ox, and M/meso-M'Ox catalysts, respectively. A number of characterization techniques will be used to determine physicochemical properties of the materials, and their catalytic activities for the oxidation of VOC will be evaluated. By so doing, we can elucidate the “structure-performance” relationship, clarify the involved catalytic mechanisms, and establish the corresponding catalytic reaction kinetic models. It is envisioned that the results obtained in the proposed project will provide a useful guidance on designing novel catalytic materials with high activity and good stability and developing the relevant catalytic technologies.

挥发性有机物(VOC)污染大气环境。催化法是消除VOC的有效途径，催化剂是关键。负载贵金属M（M = Au, Pd, Pt）和介孔过渡金属氧化物meso-M'Ox（M' = Co、Mn、Cr、Fe）对VOC氧化显示催化活性。传统方法难以获得粒径均匀的M和meso-M'Ox，但利用以金属间化合物MmM'n为前驱体的方法可获得呈高分散态的M-M'Ox，而采用KIT-6硬模板法可制得三维有序介孔结构的meso-M'Ox。本课题拟采用以金属间化合物MmM'n为前驱体的方法、KIT-6模板法和浸渍法分别制备M-M'Ox、meso-M'Ox、M-M'Ox/meso-M'Ox和M/meso-M'Ox，利用若干技术表征催化剂物化性质，研究其对典型VOC氧化的催化行为，揭示构效关系，探明催化作用机制，建立反应动力学模型。研究结果可为新型高活性和高稳定性催化材料设计和相关催化技术建立提供有益指导。

挥发性有机物（VOCs）污染大气环境。催化氧化法是消除VOCs的有效途径，其中研发高效催化剂是关键。贵金属催化剂存在价格昂贵容易热烧结等问题影响其广泛应用。围绕以上科学问题，在本项目的资助下，课题组利用液相还原法成功制备了一系列的Ru/Pd/Pt基纳米双金属合金或金属间化合物（RuPt、RuMn、PdW及PtSn等），并利用硬模板法成功制备了一系列具有三维有序大孔/介孔结构的金属氧化物载体（TiO2、Al2O3、WOx及CeZrOx等），随后将双金属纳米粒子负载到多孔载体上，组成一系列贵金属高度分散的负载型催化剂。详细表征了所得负载型催化剂的物理化学性质，研究了催化剂上一系列典型VOCs（甲苯、苯、二氯乙烷及三氯乙烯等）的催化氧化性能，开展了动力学实验。结果表明，所得双金属催化剂与传统材料相比，贵金属用量大幅降低，其对典型VOCs的催化氧化活性、热稳定性和抗中毒能力有较大幅度的提升，这与其拥有较多的吸附氧物种、具有较好的低温氧化还原性能和强度适中的酸性、具有较大的VOCs化学吸附量以及双金属之间的电子转移效应等因素有关。共发表SCI论文31篇，培养高素质研究生4人。项目研究成果可为我国VOCs污染控制领域提供科学依据。