二氧化锡纳米结构强红色发光峰的机理研究

The semiconducting material based nanowire laser is a relatively new area of nanomaterial research. The strong red emissions of tin oxide nanostructures, with the full width at half maximum ( FWHM ) of 0.48 nm and 0.62 nm respectively, were discovered in the previous study, this project will focus on the mechanism of strong red lasing peak. The theoretical model and electronic structure of tin oxide nanostructures will be calculated, and the electronic orbit concerned the photoluminescence of nanostructures will be obtained by the first principle calculation. The influence of crystal defects on the emission property and mechanism will be studied experimentally. Based on those results, the tin oxide heterostructures was controlling fabricated, and the influence of micro morphology and surface state on the optical properties of heterostructures will be investigated, the formation mechanism and influential factor of the strong red lasing peak of tin oxide nanostructures will be elucidated. The understanding of nanowire laser mechanism and intrinsic electronic state of tin oxide will be expanded, and the technique prototype of tin oxide nanowire laser will be formed,consequently help to push on the applications of nanoscale tin oxide optical devices and the developments of tin oxide nano laser on the base of the above study.

基于半导体材料的纳米线激光器是纳米材料学科的新兴领域。经前期研究，申请者发现了二氧化锡纳米结构的强红色发光峰，且半高宽分别只有0.48 nm和0.62 nm，本项目主要研究强红色激光峰产生机理。拟运用第一性原理材料计算，实现二氧化锡纳米结构的理论模型及电子结构的计算，获得纳米结构光致发光所涉及的电子轨道。以实验为手段，研究二氧化锡纳米结构的晶体缺陷对发光性质的影响规律和作用机制。在此基础上，控制合成二氧化锡异质结构，研究异质结构的微观形貌、表面状态因素对光学性能的影响，阐明二氧化锡纳米结构强红色激光峰的形成机理及影响因素。通过上述研究，拓展对纳米线激射机制以及二氧化锡本征电子状态的理解，形成二氧化锡纳米线基激光器的技术原型，推动二氧化锡纳米光学器件的应用和基于二氧化锡纳米线激光器的发展。

环境污染和能源短缺是目前限制人类社会发展的两大因素，先进的能源转换手段和先进的能源存储技术是解决这两大困难的有效途径,这也是现阶段国内外学者研究的重点。SnO2作为一种半导体材料因其无毒、廉价的特点被广泛应用于光催化领域处理有机污染物，同时因其高比容量的储锂性能，一直被认为是高比容量负极材料的理想候选材料。但是，其自身的一些因素如极少的可见光响应、电子电导率低、充放电过程结构崩塌等问题，限制了它的实际应用。本项目立足于二氧化锡纳米材料，以实验手段，在前期研究基础上通过调控其形貌、微观结构实现性能调控。首先，采用CVD法和水热法制备了多种形貌的二氧化锡纳米结构，并采用HR-TEM、XPS、Raman等方法，对二氧化锡纳米结构微观晶体缺陷进行了表征，在此基础上，制备出了二氧化锡纳米线阵列，引入等离子体切削技术深入探究了阵列在二氧化钛单晶(001)基板上的生长机理，构建了生长模型；其次，针对单一SnO2存在的自身缺陷，设计合成了基于SnO2的多种纳米异质结构包括SnO2@SnO2，SnO2@CdS，SnO2@C，SnO2@TiO2以及SnO2/g-C3N4，并研究了异质结构的微观形貌、表面状态因素对性能的影响。结果表明这些异质结构的构建，成功解决了SnO2的一些突出问题，获得了一些重要结果和关键数据。例如，化学气相沉积法制备的SnO2基一维异质结构表现出奇异的物理化学性能，通过光致发光测试，首次发现了该纳米结构强红色发光峰，并证明了SnO2中的发光中心为结构中Sn2+存在导致的缺陷和氧空位。又如，水热法与煅烧法结合制备的SnO2@C纳米复合材料，得益于C骨架良好的稳定作用，能够适应大倍率电流的充-放电而保持结构不被破坏。再如，水热法获得的SnO2@TiO2、SnO2/g-C3N4纳米复合材料，成功拓宽了SnO2的光谱吸收范围，提高了其对可见光的利用效率。通过对SnO2及新型的SnO2基纳米复合结构的深入研究，项目对单一SnO2纳米材料存在的一些问题进行了可行、有效的解决，为SnO2纳米材料的研究做出了一定的贡献，为其他相关科研工作者提供了一些思路，同时为解决能源问题及环境问题的困扰提供了一些途径。