基于超快脉冲整形技术研究分子多激发态的选择激发

利用超快脉冲整形相干控制技术研究分子动力学行为过程是目前国际上一个热点研究课题。本项目拟从理论和实验上利用超快脉冲整形相干控制技术研究分子多激发态的选择激发。实验上通过相位控制（包括单参数控制和多参数同时控制）以及自适应脉冲整形优化反馈控制技术实现分子多激发态的选择激发；根据相对应的实验条件（包括分子能级结构和整形激光脉冲形状），理论上计算整形激光场下分子各激发态粒子数布居情况；理论与实验相结合解释整形激光场下分子多激发态选择激发的物理机制。该项目的完成不仅可以为研究各种分子多激发态选择激发提供了基本理论模型和实验依据，而且在超快激光光谱学，分子动力学过程，化学反应动力学以及量子信息处理和存储等诸多领域中也将具有重要的应用价值。

根据我们的研究计划和预期研究目标，本研究团队积极开展相关研究工作，通过三年的努力圆满地完成了预定的研究任务。建立飞秒脉冲整形系统和电子离子速度成像系统相结合实验装置，理论上利用含时微扰理论建立分子共振或非共振多光子吸收或电离理论模型；通过控制激光光谱相位,实验上实现了分子电子、振动和转动态激发的增强、抑制以及高分辨选择激发，包括分子电子态多光子吸收过程增强、抑制以及选择激发；分子振动态受激拉曼过程高精度选择激发；分子转动态受激拉曼过程奇数态和偶数态之间选择激发。通过分子激发态粒子数布居转移控制，实验室上实现分子单光子和双光子荧光增强、抑制和选择激发；分子相干反斯托克斯拉曼光谱增强、窄化和选择激发以及分子排列取向程度增强、抑制以及时间瞬态结构调制。此外，理论上通过频域上计算分析分子多光子吸收过程中不同激发路径之间的相消或相长干涉可以很好解释分子荧光光谱、拉曼光谱和光电子能谱增强、抑制、窄化或者选择激发的物理机制。这些研究成果为将来分子电子、振动和转动态精密控制和精确测量提供理论和实验基础。项目完成中标注该项目资助学术论文共计26篇，全部SCI收录，其中包括Applied Physics Letters、Journal of Chemical Physics、Physical Review A、Physical Chemistry Chemical Physics等国际主流刊物，申请授权专利2项，培养博士研究生4名和硕士研究生2名。