金/二维半导体复合电极的构筑及其表面等离子共振效应增强光电催化乙醇氧化

The success of direct ethanol fuel cells (DEFCs) depends largely on a key material: the ethanol oxidation electrocatalyst. Generally, the noble metals (Pt, Au…) have been commonly used as electrocatalysts for anode oxidation reaction. On the other hand, due to their surface plasmon resonance (SPR) absorptions, the noble metals display distinct absorptions in the visible light region. This practically opens up new opportunities and avenues for the development of visible–light–driven photocatalysts. Nowadays, owing to their unique two dimensional (2D) structures, the ultrathin 2D semiconductor nanomaterials (MoS2, WS2, BiOX…) have been recognized to be an ideal catalysts supports for various application in catalysis, sensor, optical device, etc. This project mainly focuses on the investigation of SPR enhanced photo-electrocatalytic ethanol oxidation with the assistance of visible light irradiation, in which ultrathin 2D semiconductor nanosheets serve as a novel support for traditional Au electrocatalysts. By adjusting the component, morphology, etc., we expect an effect photoinduced electron/energy transfer between Au and ultrathin 2D semiconductor nanostructures, which will offer a fundamental on SPR enhanced photoelectric conversion and photoelectrocatalytic oxidation dynamics. Moreover, this project also will provide more insight into solar light assisted electrocatalytic oxidation system and pave a new avenue for constructing novel, highly efficient and stable low temperature fuel cells electrocatalysts.

乙醇电催化氧化催化剂是决定乙醇燃料电池性能、寿命和成本的关键材料之一。当前对乙醇氧化电催化剂的研究主要集中在Pt、Au等贵金属上。此外，贵金属纳米结构其自身的表面等离子共振效应(SPR)使之在可见区表现出明显的特征吸收，这为设计新型可见光驱动的催化剂提供新的契机。超薄二维半导体材料(MoS2, WS2, BiOX等)，常常作为载体被广泛应用于催化、传感、光学器件等方面。本项目旨在利用超薄二维半导体材料作为一类新型的贵金属催化剂(Au)载体，在可见光的照射下，探索基于Au催化剂的SPR增强乙醇电催化氧化性能的机制研究。通过调控Au与超薄二维材料之间的结构、组分等手段观察其二者之间的光诱导电子、能量传递等动力学过程，为建立基于SPR增强的光电转换和光电催化氧化乙醇动力学提供实验基础。此外，本研究也将为构筑结构与性能可调的太阳光辅助乙醇电催化氧化体系提新的理论指导和实验支持。

乙醇电催化氧化催化剂是决定乙醇燃料电池性能、寿命和成本的关键材料之一。当前对乙 醇氧化电催化剂的研究主要集中在Pt、Au等贵金属上。此外，贵金属纳米结构其自身的表面等 离子共振效应(SPR)使之在可见区表现出明显的特征吸收，这为设计新型可见光驱动的催化剂 提供新的契机。基于此，项目负责人在项目的资助下，成功制备出一系列高质量二维半导体纳米结构，如黑磷烯、钛酸镧纳米片，超薄氮化碳纳米片等，并结合了等离子体Au纳米结构观察其等离子体光催化性能。除此之外，利用半导体的光学特性，在光辅助增强小分子如甲醇、乙醇等电催化活性和稳定性做出一系列具有特色性的研究成果。从目前该领域国内外研究现状来看，上述系列工作为研发新型清洁能源提供了一种全新的思路。截止目前，负责人以第一作者和通讯作者身份在国际著名期刊如Angew. Chem. Int. Ed.、Appl. Catal. B: Environ、ACS Appl. Mater. Interfaces、Catal. Sci. Technol.、J. Colloid Interfaces. Sci.等发表论文SCI论文36篇，影响因子12以上6篇，3篇论文入选ESI高被引论文，申请国家发明专利2项，10次作为国际、国内大会或分会邀请报告人。