有机无机杂化钙钛矿薄膜界面性质及其对太阳能电池稳定性影响的基础研究

Organic-inorganic hybrid perovskite films have excellent properties of light harvesting and charge carrier mobility. Solar cells using perovskite film as light harvester exhibit high energy conversion efficiency at low fabrication cost. Currently the highest energy conversion efficiency has reached 20%, which shows a potential for commercialization. However, according to our recent research results (Science, 350, 944), the stability of the perovskite film, especially at the interface, is poor, and hinders the large scale application for solar cells. To this end, we will study: (1) the microstructure and optoelectronic property of perovskite film interface; (2) the stability of the interface under light and heat; (3) the control of the quality of interface and the effect on the device stability. We will clarify the effect of interface structure and property on the device stability for further improvement, and provide fundamental principles for future research on highly efficient and stable perovskite solar cells.

有机无机杂化钙钛矿薄膜具有优异的光吸收和电荷迁移性质。以它作为光吸收层的太阳能电池具有制造成本低、能量转化效率高等特点。目前报道的最高能量转化效率达到20%，具有很强的产业化前景。但是，根据我们最近的工作结果（Science, 350, 944），钙钛矿薄膜尤其是其界面处的稳定性差，成为制约其进一步在太阳能电池领域大规模应用的“瓶颈”问题。为了解决这一关键稳定性问题，需要研究的内容有：（1）钙钛矿薄膜界面的微观结构和光电性质；（2）钙钛矿薄膜界面的光热稳定性；（3）界面性质的调控及其对器件稳定性影响。我们将系统研究钙钛矿薄膜界面结构和性质以及其对器件稳定性的影响，进而优化器件的稳定性，为进一步研究开发高效稳定钙钛矿太阳电池提供重要科学依据。

本项目研究了有机无机杂化钙钛矿薄膜界面性质及其对太阳能电池稳定性影响，并针对各主要影响因素提出了相应的调控策略和方法，实现了钙钛矿电池效率和稳定性的有效提升，相关结果获得国际机构的认证。研究内容主要包括：1、分析了有机无机杂化铅基钙钛矿薄膜缺陷产生过程，进而开发了新型前驱体材料和压力辅助薄膜制备方法来降低薄膜缺陷密度，实现了大气环境条件下的大面积钙钛矿薄膜的制备，阐释了结晶转变过程中质子交换和氢键作用原理，以及利用分子钝化等手段调控钙钛矿结晶过程，有效减少了钙钛矿薄膜晶界缺陷，提高了钙钛矿电池的效率和稳定性；2、针对锡基钙钛矿薄膜的缺陷产生和化学稳定性低的问题，开发了新的前驱体溶液来调控薄膜结晶的制备方法，有效降低了缺陷密度并提高了其化学稳定性，提高了锡基钙钛矿太阳电池的效率；3、分析了n-i-p结构钙钛矿太阳电池空穴传输层和钙钛矿光吸收层界面中的离子扩散导致材料分解并形成大量缺陷的过程，以及该过程对界面结构和器件稳定性的影响，并从器件结构设计的角度，构造稳定的异质结结构来调控界面性能，有效抑制了离子/分子扩散导致的缺陷产生和载流子复合，提高了钙钛矿电池的效率和稳定性；4、、协同调控p-i-n结构钙钛矿太阳电池中的离子-电荷输运来实现高效率高稳定性，有效减少了缺陷的产生和扩散，同时提高了光生电子的输运效率，并进一步在大面积电池模块上应用相同的策略来提高其效率和稳定性。研究结果以第一完成单位通讯作者的方式陆续发表在Nature、Science、Nature Communications、Energy & Environmental Science、Advanced Materials等学术期刊上，共计发表学术论文27篇。指导博士研究生5名。获得2019和2020高被引学者。较好完成了项目预期目标。.本项目研究为提高有机无机杂化钙钛矿太阳电池的稳定性、推动低成本光伏技术的发展和未来应用提供了重要科学与技术基础。