激光调控Ag纳米颗粒d带中心及电催化性能的机理研究

With the development of the world economy, the global demand for energy will continue increasing. High-capacity fuel cells, metal-air batteries and other new energy technologies are favored by people. Although the Pt family metals have highly efficient and stable catalytic performance, but its high price restricts the application of development. Therefore, it is of great significance to find electrocatalytic materials for efficient and cheap catalyst. In this project, Ag nanoparticles will be prepared by laser ablation technology, and nano-particles with different high defect density will be obtained under different ablation conditions and pressure. Ag nanostructures under different stress will be prepared to study the effect of defect stress on catalytic performance. The effect of laser ablation of Ag nanoparticles will be studied to determine the effect of laser effect on the d-band center and the effect of laser ablation on the surface structure of Ag nanoparticles. The fundamental factors influencing the electrocatalytic performance of Ag nanoparticles prepared by laser ablation will be studied by density functional theory. So as to guide the design and development of laser-controlled high-efficiency and low-cost metal nanoparticle catalyst.

随着世界经济的发展，全球对能源的需求将持续增加。高容量燃料电池，金属-空气电池等新能源技术受到人们青睐。Pt族金属虽然具有高效稳定的催化效果，但其高昂的价格在一定程度上制约其应用的拓展。因此，寻找高效廉价的电催化材料具有重大的研究意义。本项目拟利用激光烧蚀技术制备Ag纳米颗粒，在不同烧蚀环境和压力下获得不同高缺陷密度的纳米颗粒；制备不同应力作用下的Ag纳米结构，研究缺陷应力对催化性能的影响；对比激光烧蚀Ag纳米颗粒的结果，确定激光作用对d带中心位置的影响机理，以及激光烧蚀制备Ag纳米颗粒对表面结构组成的影响。结合密度泛函理论计算，研究影响激光烧蚀制备的Ag纳米颗粒中电催化性能的根本因素。以期在激光调控高效低价金属纳米颗粒催化剂的设计和开发方面提出指导性思路。

本项目以金属Ag及Ag盐为主要原料，通过不同条件下的等离子体烧蚀方法及电化学方法，对纳米尺度Ag颗粒的形成和变化过程进行有效调控，获得具有丰富缺陷的金属Ag及Ag合金的纳米结构。通过对获得产物的形貌、结构、性能表征，深入探讨了Ag基纳米结构的缺陷及表面状态对材料性能的影响，并进一步探索材料在电催化、燃料电池等领域的应用。本项目的开展对于丰富和完善金属Ag基纳米结构的制备原理、开发宏量制备高效电催化材料具有一定的科学价值和实践指导意义。项目执行期间顺利完成研究任务，发表论文18篇，培养研究生7名。取得如下研究成果：.1）气相等离子体工艺制备Ag基纳米颗粒。利用电弧放电产生的高温将Ag电极局部气化，通入流动惰性气体使Ag蒸汽/等离子体快速冷却，形成Ag纳米颗粒。研究了不同气体流速与沉积时间对Ag纳米颗粒形貌的影响。通过物相分析以及电化学测试，探究调节工艺参数对产物性能的影响，建立工艺参数变化与性能变化的关系。.2）溶液中利用电弧放电制造等离子体环境，烧蚀金属Ag靶材，制备高缺陷密度金属纳米结构，测量催化性能。调节不同能量以及液态环境，调控Ag纳米颗粒状态。研究缺陷、应力对Ag纳米颗粒的催化性能影响。研究了不同金属在液相等离子体环境中的制备工艺，为探索宏量制备金属纳米颗粒催化剂提供了思路。.3）利用恒压电沉积法产生的氢气泡作为模板，制备纳米结构Ag催化剂，研究了电解质浓度以及沉积时间对产物形貌的影响，通过物相分析和电化学测试，对比等离子体工艺制备材料的性能，获得了工艺参数优化方向，确定了形成纳米结构Ag的最佳条件。