氧化物中极化子动力学研究

The coupling between excited-state carriers and quasi-particles is one of the most challenging topics for a wide range of researching interests in condensed matter physics. As one of the most important solar energy harvesting material, oxides (such as TiO2) would benefit tremendously from the understanding of the coupling between quasi-particles and excited-state carriers. Polaron is the most characteristic quasi-particle in polarized oxides, yet a fundamental theoretical description of how the polaronic nature affects the excited-state carrier dynamics is still lacking. We propose to perform theoretical studies on the electronic structure of self-trapped and defect bounded polarons on TiO2 surfaces and their excitation, diffusion and annihilation mechanics under the manipulations from doping and molecular adsorption. The real-time polaron dynamics and non-polaronic excited-state carrier would be investigated by integrating DFT, AIMD and NAMD methods. The proposed research will provide a deeper understanding of fundamental processes of TiO2 excited-state carrier dynamics.

准粒子耦合的激发态载流子动力学，是目前凝聚态物理激发态领域面临的重要挑战之一。氧化物（如TiO2）作为一类重要的太阳能转化材料，理解其光生电子、空穴与声子、极化子等准粒子的耦合关系，对提升其太阳能转化效率有重大意义。极化子作为氧化物中典型的准粒子，其本身的其产生、迁移和湮灭，以及在这些过程中与掺杂、表面吸附之间的耦合与相干机制尚不明确。我们拟采用基于含时密度泛函理论的非绝热分子动力学方法，针对金红石相TiO2表面，从时域和频域、能量和动量等多个角度，研究极化子产生、迁移、湮灭机制以及调控极化子基本动力学过程的方法，探索多种物理化学环境下氧化物中极化子动力学的微观物理图像。

准粒子耦合的载流子动力学，是目前凝聚态物理领域面临的重要挑战之一。氧化物（如TiO2）作为一类重要的太阳能转化材料，理解其光生电子、空穴与声子、极化子等准粒子的耦合关系，对提升其太阳能转化效率有重大意义。极化子作为氧化物中典型的准粒子，其本身产生、迁移和湮灭，以及在这些过程中与其他载流子之间的耦合与相干机制尚不明确。我们采用基于含时密度泛函理论的非绝热分子动力学方法，针对金红石相TiO2表面，从时域和频域、能量和动量等多个角度，研究极化子产生、迁移、湮灭机制以及调控极化子基本动力学过程的方法，探索氧化物中极化子耦合的载流子动力学的微观物理图像。本项目基态电子结构计算采用VASP程序，非绝热分子动力学方法计算采用了Hefei-NAMD程序进行，研究对象为金红石相二氧化钛（110）面（包括干净表面、掺杂以及分子吸附表面），不仅得到了极化子与载流子寿命的耦合机制，还理论预测了通过元素掺杂、表面分子吸附来调控极化子动力学，从而调控载流子寿命的方法。