大气复合污染条件下低/半挥发性有机气溶胶官能团的形成和演化机制

Atmospheric organic aerosol is a cutting-edge research topic worldwide. Enhanced characterization of the physical and chemical properties of organic aerosols will improve our understanding of their effects on environment, climate, and human health. The formation and evolution mechanisms of organic aerosols, however, remain unclear, largely due to the highly complex nature of organic aerosols' chemical composition. Although mass spectrometry - the most widely used technique - can measure the fragments of particulate organic components with high time resolution, it only provides limited chemical information. In this study, we will focus on molecular bonds, which dictate the physicochemical features of organic aerosols. Specifically, we will simultaneously measure the functional group composition of the size-resolved and low/semi-volatile organic aerosols. Taking advantage of the "fingerprint" feature of organic functional group composition and combining factor analysis, gas-phase pollutant tracer time series, and particle dispersion model, we will investigate the sources, formation mechanism and evolution process of organic aerosols under complex air pollution conditions in China. The results of this study would enrich our knowledge of organic aerosols and provide data and theoretical support for modeling their spatial and temporal variation.

大气有机气溶胶是国内外研究的前沿与热点问题。提高对有机气溶胶物理化学性质的理解有助于评估大气细粒子的环境、气候和健康效应。但是由于有机气溶胶的化学成分高度复杂，目前对其形成和演化机制的认识还很不清楚。常用的质谱测量有机气溶胶化学成分的方法虽然能够达到很高的时间分辨率，但是只能提供有限的化学信息。本研究以决定有机气溶胶物理化学特征的化学键为核心，将大气有机气溶胶按其挥发性及粒径大小分类进行官能团的定量测量。我们将利用官能团组分的示踪作用，并结合因子分析、气态污染物时间序列分析以及颗粒物扩散模式对我国大气复合污染条件下有机气溶胶的来源、形成机理与演化机制进行深入的研究。该研究成果将提高对有机气溶胶性质和变化规律的认识，为模式预测有机气溶胶的时空分布提供基础数据与理论支持。

大气有机气溶胶是国内外研究的前沿与热点问题。提高对有机气溶胶物理化学性质的理解有助于评估大气细粒子的环境、气候和健康效应。但是由于有机气溶胶的化学成分高度复杂，目前对其来源、形成和演化机制的认识还很不清楚。. 本项目研究了我国典型城市环境（合肥）和高原环境（拉萨）有机气溶胶的化学组成，来源，和形成机制。项目进行了三次加强外场观测（包括合肥夏季，合肥冬季，和拉萨夏季观测）和近两年的长期观测，对气溶胶有机官能团的组成，浓度，粒径谱分布进行了细致的测量和研究。同时也对无机气溶胶的化学组分和气态示踪物进行了测量以辅助数据分析。通过合肥的观测，我们发现 (1) 有机气溶胶的主要来源为化石燃料燃烧，生物质燃烧，和沙尘／植物碎屑，(2) 化石燃料燃烧产生的气态烷烃的氧化对二次有机气溶胶形成的贡献很大，(3) 高相对湿度能促进有机气溶胶的生成和长大，即在低湿度条件下，有机气溶胶主要分布在 320-560 nm 粒径段，而在高湿度条件下，有机气溶胶主要峰值出现在560-1000 nm 粒径范围，(4) 有机气溶胶有很强的季节变化，冬季浓度最高。通过拉萨的观测我们发现，宗教活动过程中的生物质燃烧对有机物的贡献很大。这些研究提高了我们对大气有机气溶胶的来源和性质的理解。这些观测数据可以印证和提高模型模拟的结果，从而对颗粒物污染控制政策的制定提供科学依据。