Co(3)O(4)量子点/硅藻分级构造氧化物复合催化剂及其可见光分解水特性研究

As a highly promising catalyst or cocatalyst for the visible-light-driven water oxidation reaction, monodisperse Co(3)O(4) quantum dots with controlled size are proposed to be prepared by a facile, one step reaction. Co(3)O(4) quantum dots/diatom-derived hierarchical architectured composite catalyst is designed by using diatom frustule meso/nanostructures as carrier or template, which has been inspired by their porous hierarchical structures and advanced optical functions. The composites, pore shape, pore size distribution, dimension, orientation and pore surface properties of diatom will be studied in detail. The relationship between the parameters of the pore structure and the performance of light absorption and photocatalysis will be investigated, as well as the property of water splitting affected by the different amount of Co(3)O(4) quantum dots. This study could provide the inspiration for the design and fabrication of novel high performance composite photocatalysts based on the diatom structure, further to put up the important theories and directions for the relative research fields.

本项目提出开发设计简单有效的制备方法，合成尺寸可控的单分散Co(3)O(4)量子点，筛选自然界分布广泛且具有优秀光利用率的三维分级多孔结构硅藻为载体和模板，分别从Co(3)O(4)量子点为催化剂和助催化剂的角度，制备Co(3)O(4)量子点/硅藻三维分级多孔构造氧化物复合材料，深入研究不同硅藻结构复合材料、硅藻孔形状、孔径尺寸分布、维数、走向及孔道表面性质等孔构型结构参数与光吸收、光催化等特性之间的内在关联，以及Co(3)O(4)纳米粒子不同复合量对目标产物光功能特性的影响规律。本项目借助功能材料本身特性与硅藻特殊三维多孔精细结构的耦合作用，提高光催化性能，实现材料的结构-功能一体化，为创新构型复合光催化剂的设计提供了启迪和借鉴，具有极高科学价值。

在化石燃料日益减少的情况下，清洁能源是解决未来能源危机的关键，如何提高太阳能利用率一直是研究热点。本项目在已成功制备的4.5nm Co3O4量子点的基础上，对其进一步优化研究，分析了反应时间及反应温度等影响因素对其颗粒尺寸的影响规律和纳米结构的调控规律，单分散的Co3O4量子点具有优秀的光催化解水制氧性能。制备了具有高效光催化能力的生物模版分级多孔TiO2，同时以单分散4.5nm Co3O4量子点和分级多孔生物模板TiO2为基础，对复合方法进行探索研究，通过简单超声搅拌法，成功实现Co3O4/Biogenic-TiO2异质结复合材料的制备，显著提高光解水制氢性能，不同质量分数的Co3O4复合样品性能不同，其中0.4 wt.%复合量的复合材料分别是无复合样品的5.79倍，该研究为高效率光催化复合材料的制备提供新的参考方法。本项目通过GO与CoZn-ZIF前驱体的均匀杂化与有序堆叠，获得了在多孔碳基体上的均匀负载的Co3O4和CoO混合物CoOx量子点（5-10 nm），克服了钴氧化物易于团聚和脱落的不足，实现了多孔碳载体与CoOx之间优势性能的耦合与协同，制备了Co3O4和CoO的混合物CoOx量子点修饰的石墨烯基分级多孔氮掺杂碳复合材料，有效提升了综合催化性能，为用于多功能催化材料的组分结构一体化设计提供了新思路。本项目对自然界特殊光学性能生物及其微观结构进行深入的探究，探索了周期性微观结构对自然光可见光波段的交互作用，为有序微纳机构对自然光有效利用研究提供了新思路。综上，本项目借助功能材料本身特性与生物特殊精细结构的耦合作用，提高光催化性能，实现材料的结构-功能一体化，为创新构型复合催化剂的设计提供了启迪。