梵净山不同高度气溶胶中硫酸盐来源及转化机制研究

The atmosphere particle matter is one of the complex and harmful pollutants in atmospheric pollution, due to that impact for the natural environment and human health, which that has become a hot research topic in the field of atmospheric science, environmental science, and so on. At present, the study of atmospheric particulate matter mainly concentrated in urban areas (such as Xi’an, Beijing, and Shanghai), the research for the national nature reserve has rarely reported. This application choose “Fanjingshan National Nature Reserve” as research area, analyzing physical and chemical properties and sulfate sulfur and oxygen isotope composition of atmospheric particulates at different levels, combination sulfur content and isotope values in fog-water, gaseous sulfur dioxide and coal, discuses the source and formation mechanism of sulfate in atmospheric particulate matter in Mount Fanjing, especially discuss the mechanism migration and transformation of sulfate in-could process. The research result of this application can be used as reference points for the research of particulate matter in Southwest China, which theory will be rich atmospheric sulfur cycle in-could process, and provides technical support for the protection of ecological environment quality for the tourism development of national nature reserves.

大气颗粒物是大气污染中化学组成最复杂、危害最大的污染物质之一，因其对自然环境和人类健康的影响，已成为大气科学、环境科学等领域的研究热点和前沿。目前，国内外针对大气颗粒物的研究主要集中城市区域(如西安、北京、上海)，而针对国家级保护区鲜有报道。本申请拟以“梵净山国家级自然保护区”为研究区，通过对不同高度大气颗粒物的理化性质和硫酸盐硫氧同位素组成的研究，结合研究区雾水、气态SO2及周边燃煤的硫氧同位素组成，揭示梵净山大气颗粒物中硫酸盐的来源和探讨其形成机制，尤其是探讨云雾过程中硫酸盐的迁移转化机制。本项研究成果可作为西南地区颗粒物研究的参考点，将非富云雾天气下硫酸盐的迁移转化理论，并为国家级自然保护区的旅游业发展需要的生态环境质量保护提供技术支持。

大气颗粒物是大气污染中化学组成最复杂、危害最大的污染物质之一，因其对自然环境和人类健康的影响，已成为大气科学、环境科学等领域的研究热点和前沿。目前，国内外针对大气颗粒物的研究主要集中城市区域，而对国家级保护区鲜有报道。因此，本项目以“梵净山”为研究区，在梵净山东线贵州科学院气象站和回香坪，于2019年8月9日至2019年8月20日和2019年12月31日至2020年1月11日分昼夜采集PM2.5样品，分析了PM2.5样品的质量浓度、水溶性无机离子含量、硫酸盐δ34S、硝酸盐δ15N和δ18O值。结果表明，梵净山不同高度大气环境中PM2.5大部分未超过国家二级标准，仅少部分超标1~2.5倍，说明梵净山风景区大气环境质量受PM2.5影响较小；采样期间，梵净山大气环境中PM2.5中主要的水溶性无机离子是SO42−、NO3−、NH4+，随着高度升高，夏季SO42−和NH4+的质量浓度均呈现下降趋势，而NO3−呈上升趋势，这可能是因为回香坪温度降低、湿度升高导致硝酸盐分解变慢而易于积累，而冬季SO42−、NO3−和NH4+的质量浓度均随高度升高而降低；根据阴阳离子之间的相关性和质量浓度可初步确定梵净山大气环境中PM2.5的主要无机成分为硫酸盐和硝酸盐；根据梵净山景区内PM2.5中硫酸盐δ34S值和 [NO3−]/[SO42−]的质量比值，可初步确定梵净山风景区PM2.5中硫酸盐来源以燃煤、机动车尾气贡献为主，垃圾焚烧、交通扬尘等亦有贡献；夏季，随海拔升高PM2.5中硝酸盐δ15N值逐渐偏正，这与夏季低海拔温度高增加土壤自然源释放δ15N值偏负的NOx和采样点距离景区交通干线和停车场较近等因素有关；冬季则呈相反趋势，这可能是低海拔燃煤增多，而高海拔处逆温导致土壤自然源仍有贡献，以至PM2.5中硝酸盐δ15N值随海拔升高偏负；山门与回香坪在夏季NOx形成NO3−的途径不同，冬季则相似，这与冬季大气环境中富集O3，夏季富集OH 自由基有关。