以二维量子拓扑态为目标的单分子磁体晶体材料设计合成

In this research proposal, we plan to observe the topological quantum state in decorated graphene or two dimensional (2D) coordination sheet by single-molecule magnets (SMMs). The study will include:.(1) Designing and synthesizing new SMMs or selecting the reported SMMs stable and solvable for decorating the graphene or 2D coordination sheet by spin coating or vacuum evaporate plating technology, then investigating their electrical transport properties and coherent conditions..(2) Tuning the properties of SMMs by the metal ions, adjusting the molecular length of ligands, introducing the spin-orbital coupling and enhancing the bonding between SMMs and 2D sheets for investigating the hall effect and observing the topological quantum state..(3) Synthesizing the SMMs with 2D structure and directly observing their topological electron transport state..The overarching goal of this project is to introduce crystalline materials synthesized by chemical method into the physical devices, to tune and improve the physical properties of devices and to take their advantages by disciplinary crossing and integration of Chemistry and Physics. The final aim of this project is to give the direct evidence that there exist a variety of topological quantum states, and then we would like extend this research to other 2D coordination sheets.

本项目拟开展多种单分子磁体的晶体材料设计与生长工作，探索单分子磁体修饰的二维体系及单分子二维薄膜的量子拓扑态。.主要内容包括：（1）从稳定、可溶或易蒸镀特点入手，设计合成适当的单分子磁体，制成石墨烯/配合物型/二维材料异质结型场效应晶体管器件，测量石墨烯或二维晶态膜的电输运性质及相干条件的改变；（2）通过改变金属原子种类调节单分子磁体性质，改变外层配体长度、引入自旋轨道耦合调节与二维膜载体的作用，实现二维自旋轨道耦合的选择性调控，探索霍尔响应和量子拓扑态的观测；（3）直接合成具有自旋载体、显示单分子磁体性质的二维晶态膜和网络，并研究二维分子体系的拓扑电子传输态。.目的是将化学合成的晶态物质引入物理器件制作中，观察其物理性质变化或改进器件的物理性能，充分发挥化学和物理学科结合的优势，证实物理学界对多种量子拓扑态的预测。

一、二维量子拓扑态，比如量子自旋霍尔态、量子反常霍尔态等，不但具有重要的理论研究意义，它们同时在自旋电子器件上存在着广阔的应用前景。在已有的报道中，相关的研究基本上都集中在物理领域，比如可以通过在二维材料上沉积磁性团簇实现量子自旋霍尔效应。随着分子基磁体研究的进展，许多单分子磁体都展现和团簇类似的磁性质，而三维有序的分子基磁体也能显示与传统无机磁体一致的性质，而分子基磁体丰富多样，化合物可以根据性能和制作需要设计合成，所以完全可以把分子基磁体用在拓扑态研究领域并使之发扬光大。本项目正是以此为基础展开研究，主要包括两个方面：. 1. 在化学合成方面，为了寻找便于成膜或器件试制等操作的分子磁性材料，项目组成员从单核、多核单分子磁体和三维有序的分子基磁体多个方面开展工作，一方面寻找性能良好的材料，另一方面力求材料分子间作用力小，使之便于升华、溶解，同时保证化合物结构和性能稳定。期间发现反三棱柱型单核Co单分子磁体各向异性与上下底位错角之间成余弦关系；理论探讨单核稀土单分子磁体轴向配位键长和自旋翻转能垒成负相关线性关系；获得目前国际上最高磁熵（ΔH = 7 T时−ΔSmmax = 48.0 J kg−1 K−1）的簇合物。. 2. 研究了几例金属团簇的磁性质，将团簇附着在二维材料上对其量子拓扑态进行了详细研究，同时对一系列拓扑绝缘体的输运性质和作用机理进行了探讨，试制了多个原型器件。发现通过在石墨烯上沉积Bi团簇，使得石墨烯的本征自旋轨道耦合强度提高的2.6 meV；研究沉积磁性钴团簇在拓扑绝缘体BSTS上的塞曼能隙，为进一步研究凝聚态物理中的奇异粒子提供基础；研究了以聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）为膜包钯团簇薄膜作为氢气传感器的相关动力学机制等。. 在本项目的资助下，发表标注文章30篇，申请了专利1项。所有项目参与者中以第一作者和通讯作者发表13篇，在Nat. Commun.，Adv. Mater.，ACS Appl. Mater. Interfaces，J. Am. Chem. Soc.和Angew. Chem. Int. Ed.等一流期刊发表6篇。目前的研究已获得大量的二维量子拓扑态与分子基磁体相结合的数据和经验，为本方向的进一步研究打下了基础。