过氧化酶介导有机混凝去除EOCs的作用机理与工艺优化

In order to solve the major problem of micro organic pollution in the surface water in China, some methods to monitor the emerging organic contaminants (EOCs) was developed; the complex pollution effects of different EOCs was evaluated; sound evaluation methods and indicator system for EOCs was built. On this basis, the peroxidase was used to catalyze the phenolic-EOCs which successively were removed by enhanced coagulation as the research focus. The peroxidase catalysis mechanism of removal of EOCs will be thoroughly explored. Targeting at specific pollutants, certain match peroxidase immobilized efficient coagulant and preparation techniques will be developed. The novel coagulation - adsorption - a combination of oxidation removal process will be designed from a multi-interface multi-multi-media system point to understand the complex dynamic frontier. The optimal form peroxidase and efficient coagulant, dosage form transformation and control methods will be determined. The parameters in the application will be optimized to ultimately find out key technologies based on the peroxidase catalysis - organic coagulation process which will be suitable with different water quality and process characteristics based coagulants and shape matching of pollutants.

针对我国普遍面临的地表水源有机微污染问题，研究新兴污染物的监测方法以及复杂体系下不同种类新兴污染物之间的复合污染效应，构建完善的新兴污染物复合污染评价方法和指标体系。在此基础上，以过氧化酶催化酚类新兴污染物进行聚合，并通过混凝过程得到去除作为研究重点，深入探索过氧化酶催化技术去除新兴污染物的作用机理，开发与特定污染物相匹配的过氧化酶固定化与高效混凝剂的制备技术，从多介质多界面多体系的复杂动态反应过程的前沿热点问题出发，开发新型混凝-吸附-氧化的组合去除工艺，确定最优过氧化酶及高效混凝剂的形态、投量以及形态转化调控方法，优化应用过程中的工艺参数等，最终形成适应于不同水源水质与工艺特点的基于混凝剂与污染物形态匹配的过氧化酶催化-有机混凝关键技术。

针对去除微污染水体中有机污染物，开发与特定污染物相匹配的过氧化酶固定化技术、模拟酶与模拟酶固定化技术以及进行膜表面改性及性能研究和污泥的高级调理研究。探讨了去除有机污染物的反应机理。. 系统的研究了将辣根过氧化物酶（HRP）固载到水合二氧化钛、SiO2@Fe3O4、聚乙烯醇水凝胶和聚乙烯醇氧化石墨烯(PVAGO)复合水凝胶载体的方法，考察了固定化酶的催化活性和去除有机污染物的效率和反应机理。为扩展酶的应用范围，降低酶的使用成本，寻找到了一条有效的路径，为酶的大规模的应用奠定了理论基础。水合二氧化钛固载酶应用于含酚废水的降解去除获得了较好的效果，苯酚的去除率达90%以上。利用戊二醛交联法制备得到磁改性二氧化硅固载酶，用于催化降解废水中的EDCs类物质，雌激素的去除率达79%；使用7次，降解效率仍可达45.41%；推测了反应机理。采用反复冻融法将HRP固载到聚乙烯醇水凝胶(PVA)或聚乙烯醇氧化石墨烯(PVAGO)复合水凝胶上，考察了负载条件对酶的负载率和酶的构象的影响。负载率最高可达99%；并保持酶的构象基本不变。负载酶的贮存稳定性、pH值和温度的耐受性均有提高；循环使用10次，负载酶的相对酶活为86%。BPA的降解效率达到84%，连续使用五次，降解效率仍能达到80%。推测了反应机理。. 合成了7个氮杂环镍配合物，考察了它们催化降解孔雀石绿的性能，获得了较好的催化效果，大环多胺镍的结构与催化性能有关。将两种大环多胺镍分别负载到SBA-15表面，考察了负载型大环多胺镍催化降解孔雀石绿的性能， 10min内，MG的降解达到90%。重复使用五次后依然有好的催化效果。制备了两种（Fe3O4@nSiO2和Fe3O4@nSiO2@mSiO2）负载模拟酶，考察了催化降解的性能，MG降解效率达99%。重复第五次后，降解效率保持在90%。讨论了反应机理。以氧化石墨烯（GO）和聚乙烯吡咯烷酮（PVP）为添加剂，分别对聚偏氟乙烯（PVDF）膜进行改性。膜表面改性后，膜的亲水性能、纯水通量、抗污染能力增加，膜的性能得到了提升。采用亚硝酸钠、过氧化氢、类Fenton试剂调理污泥，分析调理后污泥中各层EPS（胞外聚合物）组成和分布、有害重金属的形态分布和去除效果的影响。实验结果表明：亚硝酸钠、过氧化氢、类Fenton试剂对污泥EPS有破坏，对污泥中重金属离子去除效果显著。