一维热电材料有序阵列的声子调控及其输运性能研究

理论上，界面结构热电材料会因量子禁闭效应展示出更高的热电势、更高的电子态密度和热电优值。但从现有实验结果来看，实验得到的优值低于理论预测，动力学模拟认为是声子的波动性导致热传导增加。因此通过克服声子波动性来提高热电效率是一个重要的课题，这要求材料界面必须明锐，这就给材料制备带来了困难。为此本项目的策略是基于Bi系材料从声子调控手段上进行考虑，采用结构设计和成份调控来限制声子传导：在结构调控方面，基于氧化铝模板使用电化学外延法合成多周期"管/结"超结构纳米线阵列，利用声子在界面处受到强烈散射来抑制声子传递。在成份调控方面，使用脉冲电沉积方法制备"方钴矿/Bi系合金" 超晶格纳米线阵列，利用方钴矿填充的弱键离子对声子进行散射来有效降低晶格热导。研究并揭示低维体系下的热、电输运性质和声子工程等基本物理问题，为大幅提高热电性能提供科学依据。

低维纳米材料因量子效应而具有其独特的化学物理性质，在介观物理领域及构造纳米器件方面有独特的应用受到国内外的广泛关注。研究表明，材料的热电性能与介观结构密切相关，界面结构热电材料会因量子禁闭效应展示出更高的热电势、更高的电子态密度和热电优值。通过设计材料的介观结构可以增强和提高材料的热电性能。“自下而上”的方法可以实现复杂介观结构的设计，但受到材料合成、测试手段等限制，在材料形貌控制、成份优化、结构调控等方面的研究还非常有限。本项目自行研制了多参数电沉积设备，有效的合成具有复杂结构的一维纳米线阵列。本项目侧重于声子工程来抑制材料中的热传导，实现一维材料的结构界面化，涉及的界面有周期性超晶格、核壳型电缆结构、多孔状结构以及晶粒组装结构等。通过界面结构来散射声子来降低材料的热导，从而提高热电材料性能。项目基于氧化铝模板使用电化学外延法实现了Sb纳米线的晶形控制；使用负型模板法合成了 Bi1-xSbx纳米点阵列；周期性结构或周期性异质材料Bi/Sb、Sb/Bi1-xTex的制备；核壳结构的线缆型CdTe@Te、Bi@In纳米线阵列设计与制备；CdTe/Te超晶格纳米线阵列的制备与研究；方钴矿型CoSbx/Bi超晶格纳米线阵列制备；多孔In/Te纳米线的制备。并对周期性异质材料与周期性结构材料的制备工艺进行了研究。对材料的性能进行了测试和分析，为提高热电性能提供技术依据。