活性系统的热耗散及长时动力学

Biomolecular machines in nature and artificial nano devices are operating under nonequilibrium conditions. This is even more so for the motion of systems on larger scales, such as cells and flock of animals etc. The rapid development in structural biology and single-molecule fluorescence imaging techniques in recent years has made it possible to determine the atomic structure and to observe the dynamical behavior of these nano systems with unprecedented precision. In parallel, the arrival of efficient computational algorithms and the supercomputers has provided powerful tools for large-scale molecular dynamics simulations. The main goal of the proposed research is to combine recent theoretical developments in the field of nonequilibrium statistical mechanics to study the key nonequilibrum features of these systems, in particular the violation of the equilibrium fluctuation-response-relation. Focus will be placed on two controllable experimental systems, i.e., the F1 ATPase and the active colloids driven by a transverse electric field. We will develop novel theoretical methods and computational protocols to connect the stochastic motion on the microscopic level to the effective dynamics of slow coarse-grained variables. The physical mechanisms of heat dissipation through internal motion and their relation to the structural aspects of these systems will be explored. Our aim is to bridge the currently missing link between theory, simulation, and experiment for a comprehensive study of the model systems. Through the project, we envisage to establish quantitative relations between microscopic processes (such as the mode and intensity of energy input) and system’s functional characteristics (such as energy transduction efficiency, response function). Furthermore, the study may help to uncover principles that govern the evolution and control of dynamical behavior under nonequilibrium conditions which may find their way in the future design of molecular conformational changes and other self-organized behavior.

自然界的蛋白机器和人造纳米器件都工作在热力学非平衡状态，更大尺度的体系如细胞、动物群体等的运动更是如此。近年来结构生物学和单分子荧光技术的发展，使得从实验上确定系统的结构、定量观察其动态过程成为可能。高效计算方法和超大型计算机的出现，又为大规模分子动力学模拟提供了有力工具。本项目的主要宗旨是，结合非平衡态统计物理的大量理论工作，针对分子马达和活性胶体这两类系统，刻画系统的非平衡特性（如涨落耗散关系的破坏），进而发展新的理论分析和计算方法，联系微观运动与慢自由度的长时动力学，挖掘系统内部运动能量耗散与结构的关系和相应的物理机制，打通连接理论-计算-实验的桥梁。本项目的开展，在技术层面上可以帮助建立微观过程（驱动模式、强度等）与系统功能特性（能量转换、响应特性等）的定量关系，在原理层面上可以积累对非平衡态动力学的认识乃至操控，特别是巧妙地利用能量驱动，设计系统的构象变化、自组织等有序运动。

本项目的研究对象来自两类现象，一是纳米尺度的生命过程，二是自驱多粒子体系的自组织行为。这两类开放系统的共性是受外界能量驱动，长时动力学远离热力学平衡，并由此承载体系特有或潜在的功能。由于近平衡与远平衡过程共存，系统的可观察量常具有与平衡态很不一样的随机涨落和响应特性。微观层面，系统与热库不断地交换能量，输入的能量可以从多种渠道以放热的形式耗散到环境中去。通过调节和控制系统的结构，可以改变热耗散的形式和速率，进而改变体系的运动模式。..项目团队从非平衡统计物理理论，分子机器模拟，活性胶体球及细菌体系的实验、建模及计算三个侧面，对以上现象开展了深入研究。理论工作的一个重点是时间反演对称破缺导致的涨落耗散定理的破坏及与此相关的能量传递过程。结合实际系统中活性单元的状态变化远远快于由某类序参量描述的集体运动这一特点，我们集中研究了具有时间分离特性的活性系统的非平衡统计，突出与能量驱动相关联的系统动力学性质的分析，发展核心概念和处理多自由度系统的计算方法，并通过平均场模型展示其适用性。代表性工作包括由适应性细胞组成的群体的自发同步振荡现象的一般性机理的发现。理论工作的另一个重点是开发多层次简化模型，通过计算和模拟拓展对活性物质体系各类新奇现象的探索。通过与细菌、胶体流体实验小组合作，我们发展了一类粒子流场耦合的杂化模型。该模型数值上简单，参数与实验系统具有较为直观的对应，弥补了一般的流体动力学理论在这方面的不足。结果可以与实验现象直接对比。同时利用大规模的粒子模拟替代宏观动力学的序参量场，可以与流体动力学理论直接对比。计算和实验团队的系列性工作，推动了对自组织现象及其时空特性、普适性物理机制及规律的认识，为未来活性物质功能系统的设计和操控提供理论依据、思路和研究方法。同时，项目组在如RNA转录酶、基因转录因子等模式分子器件在信息识别和拷贝速率、精准度及保真度的研究中也取得了重要成果。