改性凹凸棒石催化剂SCR法烟气脱除NOx性能、动力学和机理

燃煤排放烟气中NOx是形成酸雨、光化学烟雾的重要污染物质。适合我国燃煤电厂烟气脱硝技术尚处于探索阶段，迫切需要新型脱硝催化剂材料和技术。本项目基于凹凸棒石具有特殊晶体形态、一维孔道晶体结构、高内外比表面积、对极性气态分子优良吸附性能、催化活性以及对催化活性组分晶体成核和生长的控制作用等特性，以凹凸棒石粘土为主要原料，经负载过渡金属氧化物，制备一种新型SCR脱硝催化剂。重点研究过渡金属氧化物/凹凸棒石粘土纳米复合方法、微结构及其在热工过程中结构演化规律，揭示复合材料活性组分构成、制备条件、热工过程以及凹凸棒石粘土活化、改性方法和条件对复合材料微结构、表面性质、催化脱硝活性的影响；凹凸棒石黏土与活性组分之间的协同作用；催化剂对氨的吸附、活化以及催化反应动力学和机理。目的是为凹凸棒石粘土在脱硝新型环境催化材料领域的应用提供理论依据。成果对环境矿物学、环境催化、大气污染控制等分支学科具有重要意义。

本项目采用苏皖地区富产的天然纳米矿物-凹凸棒石经改性处理后负载过渡金属氧化物制备了具有低温SCR脱硝性能的催化剂，发现锰氧化物负载凹凸棒石催化剂具有最佳的低温脱硝活性。通过深入研究阐述了制备工艺条件对其脱硝活性的影响规律，揭示了该催化剂上发生低温SCR反应的机理，具体成果体现在如下方面：.凹凸棒石粘土物理结构对凹凸棒石粘土负载过渡金属氧化物催化剂SCR脱硝活性的影响；热处理及化学改性（酸处理，碱处理）对凹凸棒石粘土表面化学性质及其催化剂性能的影响；凹凸棒石粘土负载过渡金属氧化物催化剂制备参数对SCR脱硝活性的影响；活性组分种类、组成对催化活性的影响及其本质原因；凹凸棒石粘土负载过渡金属氧化物催化剂催化用于SCR脱硝的选择性、稳定性抗毒化性能以及其适用条件；活性组分与载体间的协同作用，催化反应机理及动力学过程的探讨。. 催化剂的活性中心主要为单层分布的纳米级MnO2，其形态和分散程度受Mn负载量和煅烧温度影响。催化剂对NH3的吸附能力较强，但参与SCR反应的主要是L酸位上弱吸附态的NH3，催化剂对NO的吸附能力非常微弱，初步确定该系列催化剂上的SCR反应遵循经典的Ely-Redel机理，即：NH3在催化剂表面吸附并被表面活性物种所活化，并与气相NO发生快速的SCR反应，锰氧化物对弱吸附NH3的活化是SCR反应的关键步骤。. 在本项目的支持下，共计在国内外刊物发表论文9篇，其中SCI、EI收录6篇，已投稿国际期刊论文4篇，预计将在今后的1年内获得发表；申请相关发明专利5项，其中3项获得授权，培养了硕士研究生5名，较好的完成了项目计划任务，并在项目研究基础上开拓了稳定的研究方向，形成了一系列创新性的研究思路。