多阳极微生物燃料电池阴极同步硝化反硝化的强化与机制

Microbial fuel cell (MFC) has been indicated to be able to enhance the simultaneous nitrification and denitrification (SND) processes and improve the efficiency of nitrogen removal with the presence of organic matters in the cathode. However, the mechanisms of the enhancement of SND processes in MFC have not been elucidated yet. In this proposal, a single-cathode and multi-anodes MFC (SCMA-MFC) will be developed with activated carbon nanofiber as electrode material and domestic wastewater as media for both the cathode and anode, and the coupling of electricity generation and SND enhance on the cathode will be explored. Under both open and closed circuit conditions, microbial community diversities and depth-dependent abundance distributions within the cathode biofilm will be studied. The nitrifying and denitrifying bacteria diversity and activity distribution trends will be monitored via the measurement of 16S rRNA genes and functional gene expressions to clarifiy SND enhancement mechanism in the weak current field of MFC. The electrochemical properties of electrodes and SCMA-MFC characteristics are analyzed. Distributions and relatonships of pollutants and microorganisms within the biofilm will be investigated in order to explore the nitrogen transformation mechanisms and construct the diffusion and transformation model. In summary, the MFC technology study will provide theoretical understanding and application experience for simultaneous chemical energy conversion and nitrogen removal enhancement.

微生物燃料电池（MFC）闭路运行时阴极室内的有机物可促进同步硝化反硝化（SND）、提高脱氮效率，但相关机制未见报道。本项目以生活污水为基质，活性炭纳米纤维为电极材料，构建单阴极多阳极MFC（SCMA-MFC），开展耦合MFC产电与强化阴极SND过程的关键技术与作用机理研究。在SCMA-MFC开路和闭路时，比较研究阴极生物膜微生物种群结构及丰度随膜厚度的变化规律，分析阴极室有机物对微生物群落结构及特性的影响，研究MFC弱电场（电子传递）对硝化菌与反硝化菌功能基因表达与活性的影响规律，从分子生物学层面阐明MFC强化SND的微生物学机制。富集培养阴极优势功能菌群，开发活性炭纳米纤维优势功能菌群生物阴极，分析生物阴极与SCMA-MFC电化学特性，阐明阴极生物膜内污染物转化与微生物分布特征，优化SCMA-MFC结构与强化SND。研究成果将为实现MFC化学能转化和强化污水脱氮提供理论指导和技术支撑。

为控制水体富营养化，高效脱氮成为污水处理的重要目标之一。已有研究表明在微生物燃料电池（MFC）的阴极实现同步硝化反硝化（SND）脱氮、并有效降低出水中TN浓度是可行的。本项目基于反应器理论、MFC 原理和同步硝化反硝化技术，研发了单阴极多阳极微生物燃料电池（SCMA-MFC），实现同步除碳脱氮及产电的同时，从微生物学、电化学及反应动力学角度阐明系统强化阴极同步硝化反硝化的机制。.分别针对间歇流和连续流SCMA-MFC的结构和运行参数进行了优化，当阴极DO浓度为0.7±0.1 mg·L-1、阴极COD/N比为3.5、外电阻值为150 Ω时，三阳极单阴极间歇流微生物燃料电池（3A-MFC）的最大功率密度为183 mW·m-3，TN去除率为84%，TN平均去除速率达到13.1 mg·L-1·d-1。通过扫描电镜发现弱电场能促进微生物的分泌物增加，形成更紧密的生物膜。通过微生物群落分析发现弱电场对自养硝化细菌、好氧反硝化菌及部分占比较大的异养反硝化菌的富集均产生了促进作用。同时发现弱电场能增强阴极室亚硝酸氧化酶（NOR）、硝酸盐还原酶（Nar）、亚硝酸盐还原酶（Nir）的活性。以上证明了最优工况下的3A-MFC阴极能很好地耦合自养硝化、自养反硝化和异养反硝化脱氮。此外，构建了一种新型三维生物膜电极反应器（3D-BER）和一种反硝化滤池耦合电极生物膜反应器（DF-BER），发现12 mA电流能强化Hydrogenophaga、Rivibacter等氢营养型反硝化菌的富集，TN去除率为71.5%，TN去除速率达到69.12 mg·L-1·d-1。电流为20 mA时，磺胺嘧啶和反硝化能达到最好的协同去除效果（TN去除率为70.0%，磺胺嘧啶去除率为70.5%）。通过三维荧光光谱扫描图发现系统处理实际废水时微生物代谢产物和腐殖酸类物质会随着电流的增加而增加。同时通过LC-MS质谱图发现SMX降解的三种途径：苯环酰胺上S-N键断呃裂、异恶唑环上甲基氧化、苯环羟基化反应。此外，基于3A-MFC的构型和污染物去除特性，构建了拟合不同流态下的系统产电性能，有机物去除性能以及生物阴极SND过程的模型，对强化其脱氮效果的有效途径提供了指导意义。.本项目研究成果对推动MFC应用研究、实现生活污水中化学能回收和低碳处理具有积极意义。