基于强化吸附作用的微污染水中持久性有机物快速去除机理研究

According to the characteristics of persistent organic pollutants (POPs) such as diversity, trace amount, potential harmfulness and poor degradability, based on the summary of existing research, this study proposes the induction-capture and spatial matching-synergic adsorption mechanism between amphiphilic structure of adsorbent surface and POPs molecules. Namely, the hydrophilic sites on surface induce POPs carried with water molecules, adjacent hydrophobic sites simultaneously capture and adsorb POPs. When space matching occurs, the polar and nonpolar groups of molecules can form hydrogen bond, π-π stacking and Van der Waals force with hydrophilic and hydrophobic groups on adsorbent. The water could quickly penetrate the micron intersecting channels of nonwoven and this intersecting structure can effectively intensify the diffusion rate of POPs. On the basis of micron intersecting channels and surface controllable amphiphilic sites on nonwoven fabrics, the study investigates the adsorption kinetics, thermodynamics and economic regeneration-repeatability, and verifies the adsorption mechanism. This study may conquer the challenges of activated carbon such as low adsorption rate, weak affinity towards hydrophilic POPs, high energy consumption in regeneration, etc. Accordingly, a rapid adsorption process can be created based on the adsorption interactions.

根据微污染水源中持久性有机物（POPs）种类多、含量低、危害大、难以去除的现状，在分析总结已有的研究基础上，提出非织造布吸附材料表面双亲结构对水中POPs分子的诱导-捕获和空间匹配-协同作用吸附机制，即表面亲水位点诱导水分子携带微量POPs靠近、相邻的疏水位点同步捕获吸附；亲水性POPs分子结构与吸附材料中的吸附位点之间能够空间匹配，分子中的极性基团与吸附材料中的亲水基形成氢键、非极性基团与疏水基形成π-π或范德华力协同作用；非织造布本身的微米贯穿通道，可以有效加快扩散速率。在设计构建具有微米贯穿通道、表面亲-疏水位点结构可调的纤维非织造布基础上，研究其对微污染水源中POPs的吸附动力学、热力学及低能耗脱附再生-重复使用，通过实验验证提出的吸附机制。可以解决活性炭等吸附速率慢、亲水性POPs吸附效果不好、再生能耗高等问题，构建一种基于强化吸附作用的微污染水中POPs快速吸附工艺基础。

本项目围绕微污染水中 POPs的高效吸附去除，针对活性炭等多孔吸附材料吸附速率慢、对亲水性有机物吸附效果不好、不易分离以及再生能耗高等问题，从吸附材料结构入手，提出并构建了多种具有微纳二元通道的表面双亲结构非织造布。并在此基础上研究了材料功能基团结构调控机制，及其与吸附目标分子的构效关系。. 在非织造布表面引入烷基苯胺，证明了在吸附过程中吸附剂和邻苯二甲酸酯类化合物以π-π相互作用、疏水相互作用和氢键三种相互作用力协同吸附，和壬基酚类物质吸附时π-π作用发挥了主导作用，而且由于材料表面基团尺寸与壬基酚分子空间匹配，产生了更强的吸附作用力，即空间匹配-协同作用吸附机理。为了进一步证明此机理，在微米级贯穿孔道的非织造布表面引入氧化石墨烯，使片层与非织造布骨骼框架之间形成了具有纳米尺度的孔道结构，研究表明此结构可实现POPs在高通量的条件下仍然保持较高的去除率，材料通过π-π作用增强了对BPA的吸附作用，而且这种孔道结构有效的解决了扩散速率慢的问题，达到高效的去除效果。. 非织造布表面氨基和羟基的引入，使材料的亲水性得到改善，亲水位点加速了吸附过程。为了进一步证明此机理，在非织造布表明引入烷基长链和磺酸基亲水基团，吸附研究结果表明材料表面亲水基团的增加对二甲苯和BPA的吸附起促进作用，而且亲水基团诱导双酚A靠近非织造布表面，被亲水位点和相邻的疏水位点协同吸附，即亲水诱导-疏水捕获的协同作用显著提高了的吸附作用。本项目还通过在双亲性非织造布表面涂覆聚PVDF制得过滤-吸附复合膜，复合超滤膜具有过滤和吸附双重作用，双酚A以范德华力和氢键作用力的协同作用被吸附到非织造布上，可以通过筛分截留和物理吸附的共同作用，快速去除水中POPs，显著提高了去除速率。. 本项目通过解决吸附动力学问题，显著提高了吸附材料水中 POPs 的吸附速率，验证了亲水诱导-疏水捕获和空间匹配-协同作用吸附机理，，构建一种基于强化吸附作用的微污染水中POPs快速吸附处理工艺基础。