基于SPR共振的FET信号增强机制及在微流控DNA-FET传感器中的应用研究

High sensitive DNA detection is the sword of disease surveillance and precise medical treatment. The optical SPR sensor based on metal nanostructure and the electrical FET based on two-dimensional materials are the valuable DNA detection tools. At present, SPR signal are used as the auxiliary tools for the FET signal. It is rarely reported of the optical SPR resonance enhanced DNA-FET sensing and its theoretical mechanism. Our previously studies found that illumination has a significant effect on the two-dimensional heterostructure FET sensing performance. Therefore, it is speculated that the illumination on the interlayer structure (metal nanostructure and 2D heterostructure sandwiched) is beneficial to achieve the SPR enhanced DNA-FET sensing performance. We design and prepare the sandwiched structure and their FET sensor. LSPR, SPP and Fano, caused by the different sandwiched structures, are studied to improve the sensitivity of FET and explain their enhancement mechanism; Microfluidic platform are also designed to realize the real-time detection of the enhancement mechanism and the DNA properties, to fabricate the low-cost and miniaturized sensors. The project not only provides a SPR enhancement scheme for the DNA- FET detection, but also lays the foundation for the development and popularization of the new DNA-FET detection instrument, which is expected to contribute to the precision medical treatment.

高灵敏DNA检测是疾病监测和精准医疗的利剑，基于金属纳米结构的光学SPR和二维材料的电学FET传感器是极具研究价值的DNA检测工具。目前已有SPR光信号印证FET电信号的研究，但光学SPR共振增强DNA-FET传感性能及其理论机制还鲜有报道。我们前期研究发现光照对二维材料异质结构的FET传感性能有显著增强，因此推测夹层结构（金属纳米结构和二维异质结构的夹杂）有利于实现SPR共振增强FET的传感性能。本项目设计和制备夹层结构及其FET传感器，研究不同夹层结构产生的LSPR、SPP及Fano共振对FET灵敏度的提高效果，探究SPR共振增强的具体机制；设计微流控平台来实现增强机制的实时大批量验证、DNA的多种特性检测以及器件的低成本和小型化。项目既为目前DNA的FET检测提供了光学SPR共振增强方案，又为新型DNA-FET检测仪器的研制和应用普及奠定基础，有望为精准医疗做出贡献。

利用DNA信息诊疗疾病是精准医疗的一把利剑，将疾病的诊断治疗带入分子水平，受到国内外广泛关注。场效应晶体管（FET）的便携式生物传感器因具有免标记、成本低、灵敏度高、操作简单等优势被视为重要的下一代DNA检测工具，高灵敏度FET传感器的制备是解决问题的关键。.本项目利用金属纳米结构的电磁增强特性来实现光增强的FET传感器的制备。项目以金属纳米结构的电磁特性研究为基础，研究了二维材料及其异质结构FET的制备及其光增强FET信号的机制，最终制备了多功能DNA-FET生物传感器。主要研究内容包括：1）研究了二维材料异质结构及其器件的可控制备工艺。项目实现了狄拉克二维半金属（如石墨烯，1T'相二碲化钼（1T'-MoTe2））、二维半导体（如二硫化钼，二硫化钨）和二维绝缘体（如氮化硼）及其异质结构的原位生长、干湿法转移和器件的可控制备。2）实现了不同异质结构FET的制备，研究了光增强FET信号的机制。项目研究了特定激光和光学SPR电磁特性对夹层结构FET电学信号的影响，采用了控制变量的方法，研究了不同波长和强度的激光产生的光增强FET电信号。项目组也在金属/二维半导体界面的能带调控机制有了较好的理解，总结了光电增强的理论机制。3）在陡坡场效应管、DNA生物传感器和光电探测器件的研究中取得了较好的研究结果。制备的陡坡效应管的亚阈值斜率SS值为29 mV/decade，低于普通固体材料半导体器件的60 mV/decade 的玻尔兹曼陷阱极限；光增强DNA-FET微流控传感器的检测极限达到了10 aM，基本达到了单分子检测的能力。.这种单分子检测能力的实现，有助于通过对DNA序列的综合分析获得有价值的医学信息，有望以此设计出针对个体的最优解决方案，从而实现对疾病的早期预防、精确诊断和精准治疗。