功能化g-C3N4基导电复合材料的设计、合成及其电催化性能

Novel carbon-based material is a quite active research direction in the chemistry and materials science today.graphite carbon nitride (g-C3N4) is the new frontier of nitrogen doped carbon-based material. However, due to the disadvantages of g-C3N4 with low electronic conductivity and small specific surface area, the research on applications of g-C3N4 in electroanalytical chemistry at present has been quite less. Here, taking the characteristics of graphene and conducting polymers with high conductivity and high specific surface area, we aim to fabricate the graphene/g-C3N4/conducting polymer ternary nanocomposites via the green and efficient soft chemical methods. The effects of component types, mixture ratio and combination modes on the structure and morphology of as-prepared composites are investigated. The relationship between the structure and performance, especially the electrocatalytic performance of composites, is also be explored. Additionally, we aim to investigate the electrocatalytic activity of the composite modified electrode toward some specific molecules, to further establish the correspondence between the electrochemical response signal and the concentration of target molecules for the selective and sensitive determination of target molecules. The mechanism of interaction between the fabricated composites and target molecules is also be investigated. The implementation of this project will provide a new method for the preparation of g-C3N4 functional materials, open up a new field for the application of g-C3N4 in electroanalytical chemistry, and offer new research ideas for the understanding of electrocatalytic properties of g-C3N4.

新型碳基材料是当今化学和材料科学领域的一个非常活跃的研究方向，石墨相氮化碳（g-C3N4）是氮掺杂碳基材料的前沿领域。针对目前g-C3N4材料电子导电性低、比表面积小的缺陷，及其在电分析化学中的应用基础研究缺乏重视的现状，项目借助石墨烯和导电聚合物高导电性和大比表面积的特点，采用绿色高效的软化学方法制备石墨烯/氮化碳/导电聚合物三元纳米复合材料。研究组分的选择、配比和复合方式对复合材料结构和形貌的影响规律，探讨复合材料的结构和性能，特别是电催化性能的关系。研究复合材料修饰电极对特定分子的电催化活性，建立其电化学响应信号和浓度的对应关系，实现复合材料对特定分子的选择性灵敏检测，并探讨复合材料和特定分子的作用机制。本项目的实施为多元g-C3N4功能材料的制备提供新的方法，为g-C3N4材料在电分析化学中的应用开辟新的领域，为理解g-C3N4电催化性能提供新的研究思路。

石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种新型有机半导体材料，因其具有良好的光电性能、催化活性等特点而被广泛的应用于化学传感领域。本项目将结构形貌可控、性能优异的纳米材料g-C3N4与光、电化学分析技术相结合，制备出一系列或形貌各异的荧光探针或导电性极佳的电极材料。采用不同前驱物控制石墨相氮化碳的形貌。通过高效的酸蚀超声法，制备了介孔g-C3N4（PCN）。PCN与多壁碳纳米管复合对尿酸的电化学氧化和3-硝基-1,2,4-三唑-5-酮（NTO）的电化学还原具有明显的催化作用。利用原位聚合法，将石墨相氮化碳与聚乙撑二氧噻吩复合，用于玻碳电极的修饰，实现对乙酰氨基酚（AP）的定量检测。研究表明，两个组分之间存在协同作用，能放大AP的氧化电流。两者之间的协同作用通过分子模拟计算得到进一步证实。该g-C3N4/PEDOT修饰电极被成功地用于人类血清中AP的电化学检测，并且为石墨相氮化碳的电化学检测应用提供了新的思路。通过电化学原位聚合法制备得到多孔氮化碳（PCN）和聚3,4-乙烯二氧噻吩（PEDOT）复合材料修饰的玻碳电极。研究表明，PEDOT对PCN的导电性能具有明显提升作用，结合PCN的化学催化活性，能有效放大抗坏血酸的电化学响应信号，实现对抗坏血酸的高灵敏度、大浓度梯度的检测。以g-C3N4纳米纤维为电解质和掺杂分子，实现了PEDOT/h-CN复合材料的直接电化学合成，对于抗坏血酸和对乙酰氨基酚的电化学氧化有着显著的催化作用。以g-C3N4量子点和聚3,4-乙烯二氧噻吩复合材料能弥补了CNQDs导电性差的缺陷，结合CNQDs优异的催化活性，能够有效放大检测抗坏血酸的电化学响应信号。.通过简单高效的酸蚀超声法制备了多孔氮化碳（PCN）荧光探针。初步探索了尿酸分子对荧光探针PCN溶液的猝灭机理，实现了对尿酸的定量测量，检测限为0.0084 µM。通过热氧化和酸刻蚀等步骤，制备了超薄g-C3N4纳米片（A-CNNs）。探索了三硝基苯酚（TNP）对荧光探针A-CNNs溶液的猝灭机理，实现了水溶液中TNP的定量检测。发表SCI收录学术论文37篇，申请发明专利4项，培养博士研究生2名，硕士研究生6名。