基于SPR效应和多相界面微结构调控复合光催化材料的合成及性能研究

Photocatalytic efficiency and reliability play the key role in the application of resolving the current energy and environmental problems. The photocatalytic efficiency and reliability are not only closely related to the excitation of photogenic charge carrier by light absorption, but also depends on the separation, transferring efficiency of photogenic charge carrier near the interface of multiphase. Until present, the research on the later seldom reported. Herein, we propose the study of improving the photocatalytic efficiency and reliabity by synthesis of plasmonic photocatalysts with SPR effect and controllable interface microstructure of multiphase. Furthermore，studies the mechanism of the excitation, separation, transferring and recombination of photogenic charge carrier. Theoretical calculation on bandgap energy, surface free energy, and property of carrier will be conducted for understanding the mechanism. The relationship between photocatalytic property and microstructure characteristic will be explored. The relative theoretical and experimental model will be built up to provide theoretical foundation for further improving the photocatalytic efficiency and reliability of visible light response photocatalyst.

光催化活性和稳定性对于光催化材料在环境污染和能源短缺领域的实际应用至关重要。光催化活性和稳定性不仅与影响光生载流子激发的光吸收相关，而且与影响载流子的分离、输运的多相界面的性质也密切相关。迄今，有关后者的研究较少报道。我们提出了基于SPR效应，通过控制多相界面及表面的微结构结晶性，实现增强可见光吸收、有效减少电子-空穴对复合几率，提高光催化活性和稳定性，制备高性能光催化材料的研究课题。拟通过设计合成具有等离子增强可见光吸收和多相界面微结构可控的光催化材料，研究光催化材料的表面和多相界面微结构对光生载流子的产生、分离、传输和复合的影响，结合对半导体光催化材料能带理论、表面自由能理论研究，正确理解光生电荷的微观行为机制, 揭示微结构特点与光电性能及催化活性之间的内在规律, 阐明制备方法对催化剂表面及多相界面微结构和光催化活性的影响，为提高光催化材料活性和稳定性提供理论和实验依据。

研究利用功能晶体微纳米材料光能的吸收、转换、光电催化效应，以实现稳定高效的光吸收、、有机污染物的降解光分解水产氢制氧、可再生能源的有效转换，是解决目前所面临的环境和清洁能源两大问题的重要途径之一。功能晶体微纳米材料的光吸收、发射、光电催化效率主要取决于光的吸收以及载流子的有效分离和转移，本项目主要针对上述问题，探索研究了利用多种方法和路线生长和制备了具有多相复合微结构特点的AgNbO3、Ag@AgNbO3、硫氮掺杂的多孔层状石墨、氮化铁镍基三维多级结构、碳基二氧化钛/石英纤维、稀土掺杂LNO等多种性能高稳定性好的复合光电催化及发光材料。研究了功能晶体微纳米材料光吸收、发光、光电催化及相关的性能，探讨了影响相关性能的机理因素。利用X-射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）和高分辨透射电子显微镜（HRTEM）等，研究了功能晶体微纳米材料的形貌、晶体结构、结晶完整性和多相微结构特点。利用密度泛函理论方法对所制备光电催化材料的形貌特点及显露面与能带结构、表面自由能、电子结构的关系进行了研究，综合对光电催化材料合成、结构表征实验数据的分析，研究了影响光电催化活性的关键结构因素及其控制规律，为有效提高功能晶体微纳米材料的相关性能提供了理论上的依据。