离子/电子双传导性MXene催化剂载体表面结构调控及界面传输特性研究

It is a challenge to form three-phase boundary (ion/electron/gas) in the electrodes of alkaline anion exchange membrane fuel cells (AAEMFCs) since it lacks a pathway for conducting ions. MXene is a new two-dimensional nanomaterial with high electronic conductivity and also active surface, so it is an ideal way to solve the above problem by introducing ion conducting group onto MXene’s surface. This research aims to generate a new class of MXene-based catalyst supports with the potential ability of conducting both electrons and ions by modification of the surface macromolecular structure, and it is loaded with active particles to construct the catalyst. In this project, the controllable synthesis of MXene-based catalyst supports and their anion transfer mechanism are explored. The relationship between the catalytic particles and MXene supports is investigated for optimizing fabrication process, electrochemical activity and stability. The influence of the morphology and structure of MXene-based catalyst support on the ion/electron transmit in the phase boundary is studied, thereby reducing the transmission loss between the three-phase boundary. The exploration into the catalyst on the three-phase boundary construction and fuel cell performance will establish the theoretical and experimental basis for achieving high performance AAEMFCs.

碱性阴离子膜燃料电池电极中缺乏离子传输途径，会导致三相(离子/电子/气体)传输界面构建困难。二维纳米材料MXene兼有高电子导电性与活泼的表面化学性质，在其表面直接引入离子传导基团，则有望解决上述问题。因此，本项目拟通过调控MXene的表面分子结构，制备离子/电子双传导性催化剂载体，并负载活性颗粒获得催化剂。通过研究MXene表面结构调控规律和离子传输机理，阐明载体与催化活颗粒的相互作用关系，优化催化剂制备工艺并改善其电化学活性及稳定性。探索MXene载体形貌结构对界面中离子及电子传输的作用机制，并揭示此催化剂体系对三相界面构建及燃料电池综合性能的影响规律，从而降低三相界面间传输损耗，为获得综合性能优越的碱性阴离子膜燃料电池奠定理论和实验基础。

高活性高稳定性的催化剂材料是决定燃料电池性能的关键因素，改善催化剂结构提升其催化活性和稳定性是具有重要意义的.并且燃料电池由于电极中缺乏离子传输途径，会导致三相(离子/电子/气体)传输界面构建困难。二维纳米材料MXene兼有高电子导电性与活泼的表面化学性质，在其表面直接引入离子传导基团，则有望解决上述问题。本项目通过调控MXene的表面分子结构，成功引入离子传输基团，有效提高了碱性阴离子电解质膜的离子传输性能。同时，将其在位载体负载活性颗粒制备离子/电子双传导性催化剂，研究了MXene的可控条件及其表面基团对MXene离子传输的作用机制，从而降低燃料电池三相界面传输损耗。项目探索了一种MXene表面修饰与碳基材料自组装的方式制备复合载体的方式，以此MXene基载体负载活性颗粒获得催化剂，复合载体不仅有效提高了催化活性，MXene的表面缺陷和高稳定性为金属颗粒的沉积提供了锚定位点并有效提高了稳定性。通过研究MXene表面结构调控规律，阐明了载体与催化活颗粒的相互作用关系，通过DFT计算明确了催化剂反应过程的能量变化，优化了复合催化剂制备工艺并解释其机理。同时，组装基于MXene基催化剂的燃料电池单电池，并进一步组装了功率超过130W的燃料电池电堆。在本项目支持下，申请人共发表SCI论文11篇，其中以第一及通讯作者发表SCI论文7篇，申请专利4项，授权1项。本项目的研究不仅揭示了MXene基催化剂体系对三相界面构建及燃料电池性能的影响规律，也实现了材料结构调控设计到器件应用的目标，为发展高性能的燃料电池催化剂提供了理论和实验基础。