高活性和高稳定性的低温CO氧化催化剂研究

The low-temperature oxidation of CO in the atmosphere of highway tunnel and subway parking lots and so on is used as the model reaction, the activation and oxidation mechanism of CO adsorbed on the Pd-substrate catalyst and the effects of water, CO2, NOx and S-compounds in the atmosphere on its catalytic performance are investigated by experiment and simulation calculation, to clarify the reasons of "the poor stability or low activity of the catalyst for low-temperature oxidation of CO". The supported Pd-Re-O catalyst will be designed and prepared, and its catalytic performance will be further improved by modifying with the acidic property, hydrophobicity or transition metals, in order to overcome the disadvantages that this catalyst exhibits lower activity when it is used in the real atmosphere. Based on the results obtained in this project, a high effective and high stabile supported Pd-Re-O catalyst will be archived, resulting in solving the puzzling problem of "the poor stability or low activity of the catalyst for low-temperature oxidation of CO" and a birth of the commercial catalyst for the low-temperature oxidation of CO.

以公路隧道、地下车库等废气中的CO的室温催化氧化为目标反应，采用理论模拟研究和实验研究相结合的方式，研究CO在Pd基催化剂特定活性中心上的氧化机理和活性中心的结构在应用环境中受水、CO2、NOx和S化合物等的失活机理，阐明"CO低温氧化催化剂稳定性差或者活性差"的原因，设计与研制负载型的Pd-Re（稀土）-O催化剂，通过对催化剂的疏水性、酸性和过渡金属等的改性，克服Pd基催化剂在真实的环境中使用时活性下降的缺点，创制高性能和高稳定性的CO氧化催化剂，以解决"CO低温氧化催化剂稳定性差或者活性差"的难题，进一步提高Pd基催化剂的低温活性和在使用环境下的稳定性，为CO氧化催化剂的实际应用提供技术支持。

以公路隧道、地下车库等空气中的CO的室温催化氧化为目标反应，采用理论模拟和实验研究相结合的方式，研究了CO在Pd基催化剂活性中心上的氧化机理和活性中心的结构，催化循环，以及在应用环境中受水、CO2、NOx和S等的失活机理；设计与研制Pd-Ce-O催化材料，研究了载体（CeO2晶面、Ce-Zr-O固溶体、活性炭、氧化硅气溶胶、碳纳米管等）对催化剂物化和催化性能的影响；研究了对CO低温氧化具有优异性能的非贵金属Co基、Cu基催化剂，包括催化剂组成、第二非贵金属的掺杂、制备方法、以及催化剂的失活机理；研究了CO低温氧化催化剂的催化反应工艺和动力学参数，失活催化剂的再生技术。通过本项目的研究，提高了Pd基催化剂的活性和稳定性，创制了高性能和高稳定性的CO低温氧化催化剂，解决了"CO 低温氧化催化剂稳定性差或活性差"的难题。并以本研究的Pd基催化剂为基础催化剂，研究了整体式蜂窝催化剂的制备技术，并在地下停车场（8000 m2，约14万m3/h风量）进行了CO催化氧化性能的测试，经3个月的连续运行，在CO的浓度为15~20ppm时CO的转化率保持在85~92%。同时对价格更便宜的非贵金属催化剂进行了有效的探索，研究发现，25wt.%In2O3-Co3O4催化剂在−105℃时可以使CO完全氧化，Fe2Co8Ox催化剂在-80℃可以将CO完全氧化。这些研究成果，为后续的研究提供了有效的基础数据。在项目的执行过程中已发表SCI收录的论文21篇和ACS Omega论文1篇，申请中国发明专利4项，其中2项已授权。