过渡金属氧化物及其团簇的质量分辨阈值电离光谱研究

Dioxygen binding and activation at transition metal centers are of major importance in a wide range of catalytic and biological oxidation processes. Transition metal oxides are potential intermediates or products during oxidation of metal atoms. Gas spectroscopic studies on these species can provide detailed insights into their structure, bonding, and reaction mechanisms at molecular level, which is of great significance to understanding the actual catalytic and biological oxidation process. Mass-analyzed threshold ionization (MATI) spectroscopy, developed in 1990s, has proven to be a powerful technique to study electronic-vibrational structures of polyatomic molecules and can offer a very high resolution with mass resolved. In this proposal, we intend to investigate the accurate adiabatic ionization energies and high resolution ionic vibrational spectroscopy of transition metal oxides and its clusters using mass-analyzed threshold ionization spectroscopy. Combined with quantum chemistry calculation and Franck-Condon simulations, we can determine the geometrical configuration and electronic structure and clarity the physical mechanism of transition metal oxides and its clusters.

过渡金属和氧气的作用在许多催化反应以及生物体内的氧化过程中起着非常重要的作用，而过渡金属氧化物是这些过程中所涉及的重要中间体或产物。在分子层次上利用气相谱学等方法研究过渡金属氧化物及其团簇的结构、成键以及反应特性对了解实际的催化过程以及生物体内的氧化过程具有重要意义。质量分辨阈值电离光谱(MATI)技术是上个世纪90年代在零动能光谱技术基础上发展起来的一种新的高分辨光谱方法，该技术是研究分子电子-振动结构的有效手段，它不但具有很高的分辨率，而且可以实现质量分辨。在本项目中，我们拟采用质量分辨阈值电离光谱研究过渡金属氧化物及其团簇的精确绝热电离势和高分辨离子态振动光谱，并结合量子化学计算和光谱模拟，确定过渡金属氧化物及其团簇的几何构型和电子结构，阐明过渡金属氧化物及其团簇的物理性质和变化规律。

质量分辨阈值电离光谱(MATI)技术是上个世纪90年代在零动能光谱技术基础上发展起来的一种新的高分辨光谱方法，该技术是研究分子电子-振动结构的有效手段，它不但具有很高的分辨率，而且可以实现质量分辨。在本项目中，我们采用质量分辨阈值电离光谱研究了过渡金属氧化物及其团簇的精确绝热电离势和高分辨离子态振动光谱，测得3,5-二氟苯胺的第一电子激发态S1的带源和绝热电离势分别为35114 ± 2和65686 ± 5 cm-1。结合量子化学计算和光谱模拟，确定了3,5-二氟苯胺的几何构型和电子结构，阐明了3,5-二氟苯胺的物理性质和变化规律。