PbTe/CdTe纳米颗粒界面和能带的“人工裁剪”对热电性能影响的研究

With the development of the nanostructured thermoelectrics ,how to maximize the power factor and minimize the thermal conductivity by manipulating the interfacial structure,size,and concentration of the nanoparticle has recently attracted considerable attentions.In this research project,we will present a controlled way to vary the CdTe nanoparticles in interfacial structure, size and concentration,which involve the molecular beam epitaxy (MBE)growth of a designed PbTe/CdTe quantum well,followed by a nanostructure forming in high-vacuum annealing procedure. We focus ,in particular on (1)the investigation of the dependent of the interfacial structure on the reduction of the lattice thermal conductivity and the relationship between the anisotropic interfaces and phonon scattering. (2) the measurements and ananlysis of the effect of the CdTe size on the power factor increasing through modulating the convergence of PbTe valence bands.(3)the role played by the concentration and spacing of the CdTe nanoparticles in increasing the thermopower due to the formation of resonant level.These interfacial and band engineering strategies should be the alternative routes to improve the performance of nanostructred materials and provide the insights and guidances for designing new materials with potential applications.

在热电材料纳米化研究中，如何通过纳米颗粒界面、尺寸、分布的优化来进一步降低晶格热导率和提高功率因子成为人们普遍关注的问题，本项目拟针对PbTe/CdTe纳米体系的特点，通过PbTe/CdTe量子阱结构和高温真空热处理工艺，在PbTe中实现不同界面、尺寸、分布特性的CdTe纳米颗粒生长。1.研究CdTe纳米颗粒不同界面对声子散射的各项异性调节，探究界面晶向调控对晶格热导率降低的影响；2.利用CdTe纳米颗粒尺寸对能带简并的调节，研究纳米颗粒尺寸对PbTe能带汇聚的调节以及功率因子提高的影响；3.研究CdTe纳米颗粒之间间隔改变对PbTe/CdTe纳米体系电声子散射机理的影响，研究纳米颗粒分布优化对PbTe"共振能级"形成及其功率因子提高的影响。通过对CdTe纳米颗粒界面、尺寸、分布的优化实现纳米颗粒的"人工裁剪"，为提高PbTe/CdTe纳米体系热电性能提供新思路和新方法。

在热电材料纳米化研究中，如何通过纳米颗粒界面、尺寸、分布的优化来进一步来降低晶格热导率和提高功率因子成为人们普遍关注的问题。本项目针对PbTe-CdTe体系的热电性能调控，研究了离轴共溅射（off-axis co-sputtering）条件下PbTe不同纳米结构的形貌演化及其生长机理，并在此基础上研究了不同PbTe和CdTe厚度和周期结构对PbTe/CdTe量子阱薄膜热电输运的影响；利用熔体旋甩（Melt-Spinning）和快速感应热压（RHP）方法,研究了多尺度PbTe纳米颗粒和CdTe纳米颗粒的形成及其对热电性能的影响。发现：（1）Te的溅射速率和衬底温度对PbTe晶粒（111）和（100）面生长速率具有调节作用，形成金字塔状、截角八面体、三角平台和花型颗粒等多种形貌特征。（2）PbTe/CdTe量子阱薄膜的Seebeck系数随PbTe势阱层厚度、CdTe势垒层厚度和周期数的降低而增加。（3）PbTe在熔体旋甩超快冷却速率下形成5-20nm的纳米晶，可以增强声子散射减小晶格热导率并通过载流子过滤效应提高Seebeck系数，使得MS-RHP-21样品在673K的ZT值达到0.75。（4）熔体旋甩法制备的Cd掺入PbTe样品中形成菱方八面体（rhombo-cubo-octahedron）CdTe纳米颗粒，这些纳米颗粒界面处形成的二维电子气提高了功率因子。PbTeCd0.02样品功率因子在323 k达到42μW/cmK2，ZT值在723K时达到了1.5，同时300-673K范围的平均ZT值达到0.92。课题研究结果对于通过纳米颗粒调控提高PbTe热电性能具有指导意义。在本项目的资助下，共发表SCI 收录论文5 篇，其中影响因子大于1 的论文1篇，申请专利2项，授权1项，完成了预期考核目标。