金属铝反应法分解CF4/C2F6碳氟化合物的研究

项目拟用金属铝与温室气体CF4和C2F6反应合成AlF3和C，以消除CF4和C2F6排放对温室效应的影响。研究气态和等离子态CF2、C2F6与固／液／气三种相金属铝之间反应的动力学及反应机理。实验研究在介质挡板放电等离子反应器中进行，通过红外光谱和拉曼光谱原位检测等离子体基团的中间态；采用朗缪尔探针得到的伏安特性曲线电子密度、电势等信息，经解析、计算、拟合得到等离子体系统的反应基团浓度；以及由气相色谱仪得到反应物反应前后变化量、SEM研究得到的金属铝反应层厚度等实验数据，研究反应过程的动力学。用红外光谱、拉曼光谱以及质谱仪对反应过程的气态中间产物，基团进行检测，通过骤冷的方法将能够稳定存在或较长时间存在的气态产物进行冷凝，采用XRD对其进行检测，掌握中间产物特征，结合实验研究特征及中间产物等信息进行分析，用Guassian程序包辅助，研究总结反应机理。

针对铝电解工业排放的高潜势温室效应气体CF4和C2F6，用金属铝和金属镁进行分解，研究了相关的基本问题。.在不同的温度和压力下让金属与CF4和C2F6进行反应，并通过气相色谱和XRD等现代检测技术，分析两种金属分解CF4和C2F6的反应过程和分解效果。.研究发现，固态金属铝在实验条件下不能分解CF4和C2F6气体。液态金属铝能有效的分解CF4和C2F6气体，反应产物为AlF3、C，并出现分层，第一为AlF3，第二层为C，第三层由于存在过量铝而生成碳化铝。数据处理得到CF4分解的相关动力学方程，CF4反应的活化能为275.82kJ/mol，反应级数大于5，且反应级数随温度变化。铝分解CF4和C2F6的反应方程式为3CF4 +4 Al = 3C + 4AlF3。.C2F6在高温下发生分解，其分解温度为760℃左右，分解产物为CF4和C，分解反应为：2C2F6=3CF4 + C。随着反应的进行，由于气体压力减小和反应产物的阻碍作用，反应速率会逐渐减慢。铝与C2F6的分解率随着温度的升高而增大，在900℃时，分解较完全，分解率达到95%。温度升高，反应速率增加，但分解率不一定增加，1123K时，C2F6分解率达到96.42%。C2F6和液态金属铝反应为：C2F6 + 2Al= 2C + 2AlF3。研究认为，铝分解CF4和C2F6气体的合适温度分别为700℃和730℃，这时分解率分别达到48.4%和47.38%。.液态镁能有效的分解CF4和C2F6气体，反应产物都为MgF2、C，其分解反应的反应方程式为C2F6 + 3Mg = 3MgF2 + 2C，CF4 + 2Mg = 2MgF2 + C。镁分解CF4和C2F6气体的初始反应速度很大。升高温度和增加反应气体的初始压力，都能加快CF4和C2F6的分解速度。在实验条件下，镁分解CF4和C2F6气体的合适温度分别为750℃和700℃，分解率分别达到54.4%和59.4%。.该课题研究培养研究生毕业3名，在读硕士生3名、博士生1名；申请发明专利5项，发表文章5篇，录用待发表文章两篇；组织国内会议1次，做两次国内会议特邀报告，参与国际会议3人次、国内会议若干次，获得2015年两个国际会议（“第10届国际暨第五届亚洲熔盐化学与技术”）举办权；课题研究期间获得省部级科技进步奖（均为二等奖）2项。研究经费实行完成度98.53%。