基于观测与模型模拟的青藏高原大气汞湿沉降时空特征研究

Mercury(Hg) is a toxic heavy metal and a global pollutant with special physical and chemical properties. The wet Hg deposition plays a very important role for the entrance of atmospheric Hg to earth surface, and thus may constitute a menace to terrestrial ecosystem. As an environmental media between atmosphere and terrestrial ecosystem, precipitation is regarded as a key process in global Hg biogeochemical cycling. To date, most research on Hg in precipitation were among areas strongly influenced by anthropogenic activities, however many studies are concerned about total Hg rather than speciated Hg (Total Hg, Reactive Hg, Dissolved Hg, Particulate Hg, Dissolved MeHg and Particulate MeHg). Known as "the third pole", the Tibetan Plateau is a pristine and background region, and thus provides a unique and ideal place for wet Hg deposition study. In this project, precipitation samples will be continuously collected from 8 observation stations on the Tibetan Plateau, and analyzed for speciated Hg as well as further chemical or physical parameters in order to discuss the spatial-temporal characteristics of wet Hg deposition and its controlling factor. Meanwhile, the spatial-temporal pattern of wet Hg deposition will be tentatively simulated with GEOS-Chem model, and then compared with observed data to verify model performance. After the model being improved, the spatial-temporal characteristics of wet Hg deposition over the Tibetan Plateau will be eventually simulated. In summary, this project will not only provide fundamental data to improve and develop concerning model, but also give a beneficial reference in understanding the Hg biogeochemical cycling.

汞是一种具有特殊物理化学性质的有毒重金属元素和全球性污染物。汞主要通过大气沉降进入地表，对地表生态系统构成潜在威胁。作为大气沉降的重要途径，大气降水是汞参与生物地球化学循环的关键环节。目前大气降水汞研究多集中在全球人类密集区，且缺乏对不同形态汞的分析。青藏高原人类活动非常稀少，是全球开展大气降水汞研究的理想背景地区，然而相关研究仍未展开。本项目拟在青藏高原不同区域选取8个野外台站连续收集大气降水样品，测试其不同形态汞(总汞、活性汞、溶解态汞、颗粒态汞和甲基汞)的浓度，并结合降水等其他参数阐明大气汞湿沉降的时空特征及其影响因素；通过汞的实测数据对GEOS-Chem模型进行验证和改进，并利用该模型深入认识青藏高原大气汞湿沉降的时空特征。本研究的开展有望提升青藏高原大气降水汞的研究水平，不仅为评估该区汞沉降潜在的环境风险提供了基础数据，也为全面理解全球汞的生物地球化学循环提供有益参考。

本项目通过对青藏高原大空间尺度上的野外观测台站和典型冰川分别进行大气降水和雪冰采样，测试其中的不同形态汞的含量，阐明了大气汞沉降的时空分布特征、主控影响因素及其沉降后的迁移转化规律；通过对GEOS-Chem模型的优化和改进，尽量减小了青藏高原大气汞沉降模型模拟结果的不确定性，从而全面和深入认识了青藏高原大气汞沉降时空格局。取得了以下主要成果：1).青藏高原大气降水和冰川雪冰中汞含量整体呈现为“南低北高，夏低冬高”的时空分布格局，与大气和雪冰中不溶颗粒物分布密切相关，颗粒态汞为降水和雪冰汞的主要赋存形态；2).汞在青藏高原冰川中的存在形式及迁移和保存等后过程与南北极冰盖具有显著差异，雪冰汞的沉降后变化过程造就的冰川颗粒物和颗粒态汞富集层位增强了高原冰川汞的储存及释放潜力，在全球气候持续变暖背景冰川加速退缩背景下，为未来准确评估雪冰汞随融水进入下游生态系统引发的潜在生态环境风险提供重要参考；3).GEOS-Chem模型模拟结果进一步证实通过观测所揭示的大气汞沉降“南低北高，夏低冬高”的时空格局，并通过观测与模拟结果的对比和验证，对模型的关键要素进行优化，极大地提升了青藏高原大气汞沉降模型模拟结果的可靠性。总之，项目组成员有效分工协作，积极开展国际国内合作交流，野外监测和室内分析结合，取得卓有成效的研究成果。在项目支持下，针对研究区域特殊的自然环境和雪冰/降水低汞含量等特征，我们开展采样和测试流程优化，逐步建立起一套适用于高海拔低汞环境介质的采样和测试方法。在项目支持下，发表学术论文7篇，其中多篇SCI论文发表在环境科学领域知名杂志上(如《Environmental Pollution》、《Atmospheric Environment》)，并通过研究讯息发布起到了较好的公共知识传播效果。在项目支持下，培养硕士研究生1名，2016年预期毕业博士研究生1名。课题的实施提升了高原大气和雪冰汞研究的水平和影响力，我们将继续寻求国家自然科学基金委和其他资金支持，进一步推进高原汞污染物研究。