球形炭硅复合气凝胶结构的定向控制及其对二氧化碳吸收吸附耦合捕集行为的研究

本课题试图集成吸附法和吸收法对CO2的捕集功效，研制出一种球形且兼具高捕集容量，高选择性、高速率、低再生能耗的炭硅复合气凝胶材料。.通过溶胶-凝胶过程及后期HF刻蚀技术制备高孔容、高表面积、良好导电性且主要由较大中孔组成、孔道结构蠕虫状交互贯通的复合炭硅气凝胶。孔内壁成膜方式担载聚乙烯亚胺（PEI），协同孔结构及残留硅羟基强化PEI膜舒展状态和界面积，调节PEI膜厚控制残余孔道的孔径成为可起吸附作用的微孔或小中孔，从而快速富集目标分子。兼顾捕集容量和速率的适配性前提下阐明有效担载量、膜厚和膜界面积最大化原则。研究CO2在孔道内的吸附传输以及在PEI膜内的扩散吸收动力学行为，揭示二者对整体捕集性能的贡献权重和匹配原则。研究变压/变电协同再生行为并最终阐明性能耦合机制，探讨此种材料结构的进一步设计以及上述科学与技术问题的一般性解决原则。

二氧化碳是导致气候变化的主要因素之一，环境问题所导致的种种生态乃至政治问题也将会成为我国快速发展的瓶颈问题。CO2问题不仅是国家的现实需求，也是涉及到多学科交叉的前沿基础科学问题。其中，固态胺吸附法被认为是有效减排二氧化碳的途径之一。.本课题集成吸附法和吸收法对CO2的捕集功效，研制出一种球形且兼具高捕集容量，高选择性、高速率、低再生能耗的炭硅复合气凝胶材料。通过溶胶-凝胶过程及后期HF刻蚀技术制备高孔容、高表面积、良好导电性且主要由较大中孔组成、孔道结构蠕虫状交互贯通的复合炭硅气凝胶。孔内壁成膜方式担载聚乙烯亚胺（PEI），协同孔结构及残留硅羟基强化PEI膜舒展状态和界面积，调节PEI膜厚控制残余孔道的孔径成为可起吸附作用的微孔或小中孔，从而快速富集目标分子。.通过实验研究，我们成功制备了一系列具有不同比表面积、孔容和孔径大小的球形炭硅复合气凝胶，以此为载体，通过浓度调节和浸渍次数来调节PEI担载量，进而调控PEI在孔内壁的膜厚并控制残余孔道孔径，通过硅羟基的含量进一步调控PEI膜在孔内壁的舒展状态，扩大PEI膜的界面积，使材料对CO2的吸附量可达到6 mmol/g，而且该吸附剂具有很好的耐水性，在不同吸附温度、二氧化碳浓度和空速下均表现出优异的CO2吸附能力。.本工作还模拟计算了CO2在PEI膜上的扩散吸附动力学以及残存孔道对CO2吸附传递动力学行为，研究二者的匹配原则以及对捕集性能的贡献权重，计算吸收、吸附活性位和势能，解决PSA/ETSA解吸过程中的动力学、热力学行为及条件优化原则等等基础科学问题，这将在一定程度上推动CO2捕集领域的技术突破与集成，同时对炭材料学科与环境科学、表面科学等其它学科交叉衍生出新的学科以及产业生长点发挥一定作用。