二维材料中热载流子和晶格弛豫性质的研究

Hot carrier dynamics plays a key role in the performance of electronic, optoelectronic, photovoltaic and plasmonic devices. Hot carries lose energy over nanometer lengths and picosecond timescales and thus are challenging to study experimentally and theoretically. Here we are going to present density functional (perturbation) theory combining many-body perturbation theory to investigate hot carrier relaxation in graphene-like two-dimensional materials, including carrier relaxation mechanism and lifetime. After obtaining the electron-electron self-energies and electron-phonon self-energies, we can get the relaxation time and mean free path of hot carriers, and map the band and k dependence of these quantities. One can extract the energy within the mean free path in which the energy and momentum distributions of hot carriers are preserved, and thus enhance the efficiency of the optoelectronic devices. Our research will demonstrate the effect of electron-phonon interactions on the hot carrier dynamics in graphene-like two-dimensional materials and are able to push forward developing electronic devices based on there materials.

热载流子动力学对电子、光电子、光伏和等离子器件的性能起着关键作用。热载流子的能量在纳米尺度和皮秒量级时间内损失，这一课题在理论计算和实验观测方面都具有挑战性。本项目中，我们拟采用密度泛函（微扰）理论结合多体微扰方法来研究类石墨烯二维材料中热载流子的弛豫性质（寿命），包括晶格弛豫对载流子散射机理及影响。通过计算电子-电子相互作用自能和电子-声子相互作用自能，我们能够给出热载流子的弛豫时间和平均自由程，并且可以把这些量直观的反映到相应的能带和k矢量上。通过对二维材料尺度的裁剪设计，可以将热载流子在小于自由程范围内的能量提取出来用以增加光伏器件的转换效率。该项目的研究结果将揭示二维材料中电-声子行为对热载流子动力学的影响，有助于推动类石墨烯二维材料电子器件的研发设计。

热载流子动力学对电子、光电子、光伏器件的性能起着关键作用。热载流子的能量在纳米尺度和皮秒量级时间内损失，这一课题在理论计算和实验观测方面都具有挑战性。本项目中，我们采用密度泛函（微扰）理论结合多体微扰方法，对诸如黑磷烯、砷锑化合物、Janus MoSSe、g-C3N4/MoS2异质结等二维材料，以及T-carbon、无机钙钛矿SrSnS3和SrSnSe3材料中的电-声子散射和热载流子等问题进行了系统研究。在详细计算电子自能虚部、电-声子散射率、热载流子弛豫时间及平均自由程等的基础上，进一步分析了不同声子模对散射率、热载流子弛豫时间等的影响，并给出了热载流子的最佳提取范围。作为项目研究的扩展，我们还对半导体三元混晶InxGa1−xAs材料的物性随混晶组分的变化，双层双面结构MoSSe和二维SiC/MoSSe van der Waals异质结中的激子问题等进行了初步研究，为下一步的研究工作奠定了基础。该项目的研究结果揭示了二维材料中电-声子相互作用对热载流子动力学的影响，为二维材料电子器件的研发设计提供了有意义的参考。