富碳纳米材料光电协同响应体系的构建及电化学传感应用

Electrochemical sensors have promising applications in food safety, clinical examination, environmental monitoring and other fields. While the fabrication of photoelectrochemical (PEC) and electrogenerated chemiluminescent (ECL) sensors mainly involves the incorporation of metal oxide or metal chalcogenide-based nanomaterials, the sensing interfaces usually encounter some problems, such as poor stability and complicated construction procedures. The present project aims to prepare metal-free hybrid systems based on carbon-rich nanomaterials with excellent properties, such as graphene, graphite-like carbon nitride, and carbon dots. We attempt to develop photoelectric sensing systems with good synergistic effect and propose several electrochemical analytical methods. The contents of this program include the green and controllable synthesis of carbon-rich nanomaterials; the performance regulation through the control of structure and morphology; the construction of hybrid systems through in-situ preparation, physical mixing, porous loading and other approaches; the investigation of synergistic effects on luminescence property, photovoltaic conversion, object recognition and other performances; the fabrication of high sensitive and selective PEC and ECL sensors based on charge transfer, immunological recognition and other sensing strategies. This project will provide significant theoretical basis to the preparation of interface sensing materials and the application in electrochemical analysis.

电化学传感器在食品安全、临床检验、环境监测等领域具有广阔的应用前景。针对目前光电化学（PEC）和电化学发光（ECL）传感器构建时过分依赖过渡金属氧化物、金属硫族化合物等纳米材料造成的传感界面稳定性差、构建方法复杂等问题，项目拟结合PEC和ECL两个过程研究富碳纳米复合材料的光电协同响应性能。研究内容包括：（1）富碳纳米材料的可控合成、结构和形貌的调控及性能改善；（2）通过原位制备、物理混合、多孔负载等方式制备富碳纳米复合材料；（3）利用其可见光响应性、金属离子识别能力、双电位响应等特性考察在发光性能、光电转换性能、对象识别能力等方面的协同效应；（4）结合能量转移、电子转移及适配体技术建立用于铜离子、汞离子和凝血酶等对象的高灵敏、高稳定性的PEC和ECL分析方法。相关研究为界面传感材料的制备及电化学分析方法的建立和应用提供重要的理论基础和依据。

电致化学发光（ECL）传感器和光电化学(PEC)传感器既具有灵敏度高等优点，在食品安全、临床检验、环境监测等分析领域具有广阔的应用前景。基于性能优异的富碳纳米材料，开发具有协同响应性的光电转换体系，快速构建高稳定性的ECL传感器和PEC传感器具有十分重要的研究意义。本项目拟通过不同带隙纳米材料的复合，构建多个具有优异协同响应性能的富碳纳米材料复合体系；利用富碳纳米材料丰富的功能和优异性质，构建成本较低、方法简单、重现性和稳定性好的传感界面，建立一系列简单、高稳定性、高选择性的光电化学和电致化学发光检测方法，实现对多种目标物的高灵敏检测。通过本项目的实施，在富碳纳米复合材料发光试剂的开发、光电化学传感界面构建、信号放大策略及高灵敏分析方法建立等方面取得了系列重要进展。主要研究进展一是制备了石墨烯量子点、石墨相氮化碳、碳量子点、碳纳米管等多种富碳纳米材料复合体系，有效提高了发光试剂的界面稳定性和电致化学发光性能。主要研究进展二是通过阵列结构制备及仿生表面修饰构建了光电化学传感界面。主要研究进展三是通过自由基清除能力、能量转移等发展新的信号放大策略，极大提高了检测灵敏度。相关结果为体外诊断方法的发展和检测技术的进步提供了重要依据，有助于提高重大疾病的临床诊疗水平。