同步辐射谱学原位表征室温下镍酸盐Pr1-xSmxNiO3的金属-绝缘体相变

For the research interests in the realization of applications of the metal-insulator transition in rare earth nickelates, the purpose of this project is to solve the key problems in the process of metal-insulator transition in rare earth nickelates, such as the mechanism related to the metal-insulator transition and routes of tuning the transition temperature to room temperature. The major contents of this project are the studies on the mechanism of metal-insulator transition in rare earth nickelates, and the in situ characterization of modulating the metal-insulator transition using synchrotron radiation techniques. With the fabrication of rare earth nickelate thin films using pulsed laser deposition and the studies on the microstructures and properties of the thin films using Synchrotron radiation in situ X-ray absorption and infrared spectroscopy, we will concentrate on solving the following key issues: 1. Designing and fabrication of rare earth nickelate system with sharp metal-insulator transition near room temperature; 2. Study on the structure-properties relationship in the process of metal-insulator transition and the mechanism of metal-insulator transition in rare earth nickelate system; 3. Exploration and optimization on the driven model of the metal-insulator transition in rare earth nickelate system. These researches are helpful to clarify the mechanism of the metal-insulator transition in rare earth nickelate thin films, and also to provide the new methods to modulate the metal-insulator transition and potential applications of rare earth nickelate thin films.

因应稀土金属氧化物金属-绝缘体相变研究的趋势，针对稀土金属镍酸盐实用化研究的特点，本项目将以室温下稀土金属镍酸盐的金属-绝缘体相变为研究对象。本项目以开展该体系中金属-绝缘体相变的物理机理研究和相变调控的同步辐射原位表征为主要内容、以解决金属-绝缘体相变过程中所涉及到的物理机制、相变调控等关键问题为主要目的，拟用脉冲激光沉积方法制备镍酸盐薄膜、用同步辐射X射线和红外谱学结合原位表征技术测量薄膜结构和物性，集中力量解决以下关键科学问题：1.具有室温附近金属-绝缘体相变的稀土金属镍酸盐材料体系设计和制备；2.镍酸盐材料体系金属-绝缘体相变过程中的结构-物性关系和相变机理研究；3.镍酸盐材料体系金属-绝缘体相变驱动方式的探索和优化。该研究对阐明稀土金属镍酸盐材料体系金属-绝缘体相变的物理机理具有重要意义，有助于为稀土金属镍酸盐的实用化提供可能的运作原理和实现途径。

本项目对稀土金属镍酸盐的金属-绝缘体相变的机理和调控进行了探索性研究。通过脉冲激光沉积技术制备了高质量的镍酸盐外延薄膜，并通过红外光谱、拉曼谱等谱学方法和电学测量研究了外界作用如电压、电流、温度、压力等对镍酸盐薄膜金属-绝缘体相变的调控。研究表明，电压可以诱导金属-绝缘体相变。在薄膜上沉积金电极，在氮气环境中测量不同栅极电压下镍酸盐薄膜的变温电阻率曲线，来研究电压对金属-绝缘体相变温度的调控。研究表明，电压越大，相变温度越低，且高温区域薄膜更接近金属相，受栅极电压作用相对较小。通过电学测量绘出了镍酸盐薄膜的电压、电流、温度相图，进一步研究外界作用对金属-绝缘体相变的调控。研究表明，电压诱导的金属-绝缘体相变中，绝缘体到金属和金属到绝缘体的转变过程遵循不同的机制。升压过程中，绝缘体到金属的转变过程表现出典型的电子-声子相互作用引起电荷有序态行为。降压过程中，金属到绝缘体的转变过程表明，初始金属相中存在更多的载流子，其散射导致的焦耳热使转变过程发生变化，引起金属到绝缘体的转变过程和绝缘体到金属的转变过程非对称。电压对镍酸盐的作用还导致了忆阻行为。利用金电极对镍酸盐薄膜施加脉冲电压，在不同温度下测量电流-电压曲线。研究表明，超过阈值电压后，电流-电压曲线呈现出非线性。伴随升降压过程，每条曲线都呈现出循环而不是沿原路返回。这种回线展示了镍酸盐薄膜中的忆阻行为。压力同样能够影响镍酸盐的金属-绝缘体相变。利用金刚石压机对镍酸盐施加等静压，测量样品不同压力下的红外透射谱，观察到了镍酸盐的结构演化。以上研究结果对理解镍酸盐金属-绝缘体相变机理及其调控有着重要意义。