依赖于吡咯喹啉醌的甲醇脱氢酶催化机理的探讨

本项研究成功地设计和合成出了兼具金属羰基活性中心和酸中心的新型双功能类酶沸石催化剂，采用固体离子交换和自行开发的配位改性技术进行调变和修饰，完善了沸石表面两类活性中心协同催化的功能，从而实现了在温和条件（523K，常压）下采用固体催化剂进行羰基化反应的预期目标。以异丁醇羰基化为探针反应表明，CMA/HZSM-5、Cu（Ⅰ）/HZSM-5和Cu（Ⅰ）/Hβ均具有显著活性，其中Cu（Ⅰ）/HZSM-5所得羧酸和酯两类羰基化合物的总产率可达20.4%，经配位改性为CMA/HZSM-5后，其活性可进一步提高约40%。通过综合表征和变压吸附评价表明，Cu（Ⅰ）/Hβ是CO的优良吸附剂，其可逆有效吸附容量高达46.6ml/g。本研究所得结果和开发的技术将为变革羧酸的现行生产工艺提供理论依据和新技术。