三维填充床电化学反应器传质特性及降解酚类有机污染物过程研究

From the characteristics and mechanism of the electrochemical degradation of organic pollutants, by choosing appropriate porous granular materials to build three-dimensional packed bed electrochemical reactors, and electrochemical processing waste water need to be solved in the process of industrialization of macroscopic electrochemical reaction dynamics, fluid flow and mass transfer of engineering problems to carry out the applied basic research. To explore the three-dimensional mass transfer in packed bed electrochemical reactors process rule, establish a fluid-structure coupling bed mass transfer model. The electrochemical degradation of organic pollutant phenol content through model experiments, degradation pathways and mechanisms, combined with three-dimensional and mass transfer characteristics of packed bed electrochemical reactors, to carry out the macro dynamic mathematical model of electrochemical degradation of organic pollutants. Studying the target model to simulate the degradation process in the wastewater system features, process parameters and operating parameters, process optimization and integration. For the development of efficient three-dimensional packed bed electrochemical reactors and dealing with difficult biodegradation of organic wastewater containing phenol relevant theoretical basis was provided for the engineering application and engineering based data.

本项目从电化学法降解有机污染物的特点和机理出发，通过选用的合适多孔颗粒材料构建三维填充床电化学反应器，并针对电化学法处理废水实现工业化过程中需要解决的电化学反应宏观动力学、流体流动和物质传递的工程问题开展应用基础研究。探索三维填充床电化学反应器中传质过程规律，建立流固耦合作用的床层传质模型。通过模型物酚类有机污染物的电化学降解实验，探索降解途径与机理，结合三维填充床电化学反应器的传质特性，开展有机污染物电化学降解的宏观动力学数学模型。研究目标模型物模拟废水体系中降解过程特征，获得的工艺参数和操作参数进行工艺优化和集成。为开发高效的三维填充床电化学反应器及处理难生物降解的含酚有机废水的工程应用提供相关理论基础和工程基础数据。

根据电化学特点和降解机理，选择颗粒活性炭（GAC，granular active carbon）为三维填充床电化学反应器的填充料，以4-氯酚为酚类物质模型物，优化筛选获得电化学降解效果和效率较佳的Sn/Sb-Mn-GAC和Mn-Ce-Sn/GAC修饰电极材料。探索三维填充床电化学反应器中传质过程规律，研究三维填充床电化学反应器中电流分布情况并获得旁路电流与三维电极填充量之间的关系，研究床层中电势分布情况，为反应器设计提供一定的理论依据；研究三维填充床电化学反器中流体流动情况，获得不同进口及不同流体流速下流体流动模型参数；在不同操作条件下，采用极限电流法测定获得传质系数，基于流固耦合特性，根据Re、Sc和Sh数之间的关系得到传质系数km关系式，为反应器设计和电化学降解操作条件的优化提供一定理论依据。.研究4-氯酚在三维填充床电化学反应器中的降解过程，优化获得电化学降解工艺条件，探究电化学降解途径和机理，获得降解动力学模型，初步实现对电化学处理过程中4-氯酚浓度的预测，优化工艺条件下，（1）采用Sn/Sb-Mn-GAC三维电极电解1h，4-氯酚去除率达96.13%，降解符合拟一级动力学，降解主要中间产物为4-氯邻苯二酚、对苯二酚、苯醌、反丁烯二酸、草酸；（2）采用Mn-Sn-Ce/GAC三维电极电解10min，4-氯酚去除率达96.11%，降解符合拟一级动力学，降解主要中间产物为4-氯邻苯二酚、对苯醌、顺丁烯二酸和草酸。（3）Sn/Sb-Mn-GAC和Mn-Ce-Sn/GAC三维电化学体系中4-氯酚的降解为直接氧化与间接氧化共同作用。.研究了Sn/Sb-Mn-GAC 和 Zr-GAC电极材料对4-氯酚吸附过程机理，获得热动力学模型。.发表论文3篇（中文核心2篇）；正在投稿论文2篇；申请国家发明专利5件。参加国内全国性学术会议2次。培养研究生3名，项目主持人2017年晋升教授。