地质流体状态方程的高温高压实验研究

Equation of state is the most important thermodynamic model. It is of great importance to predict the physical and chemical properties of deep geological fluids, and is the key to solve the problem of phase equilibrium and chemical reaction equilibrium. However, the thermodynamic data of geological fluids under high pressure, especially the pressure of upper mantle, are extremely scarce, so it is difficult to provide enough data to verify the accuracy of the equation of state. This project is based on large volume press and ultrasonic pulse-echo method, with NaCl-H2O-CO2 system as the research object, in the range of 300K-800K and 0.5GPa-4.5GPa, to carry out the acoustic velocity measurement, so as to determine the PVTx relation, and to verify equation of state finally. This project can greatly enrich the thermodynamic data of geological fluids under high temperature and high pressure, enhance people's understanding of the physical and chemical properties of mantle fluids, and promote the development of equation of state with higher accuracy and higher reliability.

状态方程是最为重要的热力学模型，对预测深部地质流体的物理化学性质具有极其重要的意义，是解决流体成分参与的相平衡与化学反应平衡问题的关键。然而地质流体在高压特别是地幔压力条件下的热力学实验数据极度缺乏，很难为判断状态方程的准确性提供足够的数据去验证。本项目拟在大腔体压机和超声脉冲反射法的基础上，以NaCl-H2O-CO2体系为研究对象,在300K到800K，0.5GPa-4.5GPa的温度压力范围内开展声速测量研究，由此确定体系的PVTx关系，进而可以对各种状态方程的准确性进行验证。本项目的研究可以极大的丰富高温高压下地质流体的热力学数据，提升人们对地幔流体物理化学性质的认识，推动高准确度和高可靠性状态方程的发展。

地质流体在高压特别是地幔压力条件下的热力学实验数据极度缺乏，很难为判断状态方程的准确性提供足够的数据去验证。本项目拟在大腔体压机和超声脉冲反射法的基础上，以NaCl-H2O-CO2体系为研究对象,在高温高压条件下开展声速测量研究，进而可以对各种状态方程和热力学性质的准确性进行验证。在项目执行期间，我们完善了大腔体压机流体声速测量的实验技术，获得了1mol/L浓度氯化钠水溶液体系在高温高压条件下的声速数据。基本解决了一直存在的流体密封成功率问题，实验成功率得到明显提升，为今后产出高质量的水溶液声速数据打下基础。虽然在项目执行期间我们暂时还没有获取完整的水溶液高温高压声速数据，为验证我们提出的利用声速数据建立偏微分方程组来对高温高压下的热力学性质进行研究，我们将该方程组进行了改进，使之可以适用于固体矿物的研究，结合已有的大量高温高压下固体矿物的声速数据，我们开展了几种典型地幔矿物(尖晶石、透辉石、橄榄石和石榴子石等)在高温高压下热力学性质计算的研究，不仅弥补了上述矿物在高温高压条件下热膨胀系数、热容和Grüneisen参数等热力学数据的不足，还对上地幔矿物组成与上地幔温度分布之间的关系做了初步的探讨，具有一定的学术价值。