螯合剂活化典型重金属污染土壤微团聚体重金属的机理研究

针对目前螯合剂活化土壤重金属机理研究主要是以整体土壤或其固相组分黏土矿物或腐质酸等作为研究对象开展，而土壤最基本结构单元-微团聚体颗粒组在螯合剂活化重金属过程中的作用及其界面反应机理的研究相对缺乏的问题开展本课题研究，本课题研究典型重金属污染土壤微团聚体的性质、重金属分布规律、微团聚体重金属的螯合剂解吸动力学规律及其影响因素，运用粉末X-射线衍射、红外光谱及扫描电镜表征解吸前后土壤微团聚体的结构和表面特征变化，探讨微团聚体界面反应与螯合剂活化金属的关系，获得不同粒径微团聚体颗粒组与螯合剂相互作用的微观机理，推进对土壤微观尺度化学过程与作用及其环境效应的了解，揭示微团聚体颗粒组在污染土壤修复过程中的作用，为重金属污染土壤螯合剂化学淋洗修复和螯合诱导增强植物修复提供科学依据。

目前螯合剂对土壤重金属活化规律及机制研究主要是以整体土壤或其组分黏土矿物、腐质酸作为研究对象开展，土壤最基本结构单元-微团聚体颗粒组在螯合剂活化重金属过程中的作用及其界面反应机理的研究相对缺乏。本课题研究典型重金属污染土壤微团聚体的性质、重金属分布规律、微团聚体重金属的螯合剂解吸动力学、反应机理及其影响因素，运用XRD等表征解吸前后土壤微团聚体的结构和表面特征变化，探讨不同粒径微团聚体颗粒组与螯合剂相互作用的微观机理。研究获得如下主要研究结果：（1）获得几种典型重金属污染土壤团聚体特征。如栖霞山铅锌矿区污染土壤团聚体沙粒级、粗粉砂级、细粉砂级质量分数相近，粘粒级质量分数最低；粘粒级团聚体颗粒游离氧化铁和游离氧化铝含量最高；砂粒级团聚体有机质含量最高；土壤团聚体主要矿物物相为石英，同时含有少量的钠长石、高岭石和伊利石以及很少量未知物相。谷里铜矿区重金属污染土壤团聚体以砂粒级团聚体为主。湖南水口山重金属污染水稻土则与两者不同。（2）获得典型重金属污染土壤团聚体重金属分布特征。形貌表征及电子能谱分析表明，在栖霞山铅锌矿区污染土壤样品中铅与锌伴生出现而且在土壤颗粒表面分布极不均匀。栖霞山铅锌矿区污染土壤团聚体、谷里铜矿区重金属污染土壤团聚体、湖南水口山污染土壤团聚体重金属粒径分布各不相同，因此，不同来源的污染土壤中重金属粒径分布具有明显的异质性。（3）通过不同粒径土壤团聚体重金属螯合剂解吸规律及影响因素研究获得土壤团聚体重金属螯合剂界面反应机理。Elovich方程、双常数方程能较好地模拟污染土壤团聚体重金属的解吸；螯合剂对团聚体重金属的解吸中解吸出的重金属主要来自于其酸溶/可交换态以及可还原态；重金属在不同粒径团聚体解吸量与团聚体重金属总量以及OM、游离氧化铁/铝等指标并不完全一致，团聚体重金属解吸量对原土解吸量的贡献主要取决于团聚体质量分数；腐植酸的添加对土壤及团聚体中重金属的解吸作用影响较小；螯合剂淋洗导致团聚体物相改变；螯合剂处理影响土壤团聚体质量分数，并有导致粘粒级团聚体重金属含量升高砂粒级团聚体重金属含量降低的趋势。另外，课题同时采集大量土壤、沉积物、街道积尘以及大气颗粒物，分析评价重金属污染，获得大量数据；建立两种花生壳等农副产品通过化学改性制备生物吸附剂的方法，探讨了所制备生物吸附剂对溶液中重金属吸附的影响因素及其机理。